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Pollution atmosphérique

Post-traitements
par Paul DEGOBERT
Ingénieur de l’École Nationale Supérieure du Pétrole et des Moteurs
et de l’École Nationale Supérieure de Chimie de Lille
Ancien Ingénieur à l’Institut Français du Pétrole

1. Composition des gaz d’échappement avant traitement............... B 2 711 - 2


2. Rappel historique : réacteurs thermiques......................................... — 2
3. Mécanismes catalytiques ...................................................................... — 2
4. Constitution des catalyseurs................................................................ — 4
4.1 Supports de catalyseurs.............................................................................. — 4
4.2 Espèces actives ............................................................................................ — 6
4.3 Élaboration des catalyseurs........................................................................ — 6
4.4 Empoisonnement des catalyseurs ............................................................. — 7
5. Amorçage des catalyseurs .................................................................... — 7
6. Usure des catalyseurs............................................................................. — 9
7. Effet des catalyseurs sur les polluants non réglementés ............ — 10
8. Catalyseurs d’oxydation ........................................................................ — 11
9. Filtres Diesel.............................................................................................. — 12
9.1 Pièges ........................................................................................................... — 12
9.2 Régénération des filtres .............................................................................. — 13
9.3 Filtres Diesel : les problèmes en suspens.................................................. — 15
Pour en savoir plus........................................................................................... Doc. B 2 714

e but des post-traitements est d’amener l’ensemble chimique présent dans


L le système d’échappement à une composition la plus proche possible d’un
mélange de vapeur d’eau et de dioxyde de carbone, dans la mesure où ce
dernier était considéré comme non polluant avant l’apparition des problèmes
d’effet de serre.
On traitera donc successivement des réacteurs d’oxydation, puis des réac-
teurs multifonctionnels appliqués aux gaz d’échappement des moteurs à allu-
mage commandé ; les catalyseurs d’oxydation installés sur moteurs Diesel
seront ensuite décrits avant de considérer la question des filtres à particules
Diesel et les problèmes posés par la combustion de la suie qui y est piégée.
5 - 1994

L’ensemble Pollution atmosphérique se décompose en trois chapitres :


Origine et réduction des émissions au niveau moteur
Post-traitements
Réglementations des véhicules automobiles.
Pour plus d’information, le lecteur se reportera utilement à l’ouvrage du
même auteur Automobile et pollution [1], duquel ce texte est issu.
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1. Composition des gaz


d’échappement
avant traitement
Un gaz d’échappement de moteur à allumage commandé est un
mélange relativement complexe qui contient les trois catégories
suivantes de composés :
— des composés chimiques oxydants : l’oxygène (0,2 à 2 % en
volume) et des oxydes d’azote : NO (0,01 à 0,4 %), N2O (< 100 ppm) ;
— des composés chimiques réducteurs : le monoxyde de carbone
(0,1 à 6 %), l’hydrogène (0,5 à 2 %) et les hydrocarbures imbrûlés
(0,5 à 1 %), catégorie incorporant les hydrocarbures proprement dits
et leurs produits d’oxydation partielle (aldéhydes, etc.) ;
— d’autres composés : l’azote (70 à 75 %), la vapeur d’eau (10 à
12 %), le dioxyde de carbone (10 à 13,5 %), le dioxyde de soufre (15
à 60 ppm) et des traces d’autres composés en général additifs des
carburants et des lubrifiants, pouvant désactiver les catalyseurs
(plomb, phosphore, zinc, etc.).
Les valeurs réelles précédentes diffèrent notablement des valeurs
thermodynamiquement accessibles à l’équilibre (tableau en
[B 2 710]. Par conséquent, l’accélération catalytique des réactions
possibles entre les constituants de l’échappement doit permettre de Figure 1 – Schéma d’un réacteur thermique
réduire notablement les concentrations de polluants, en tendant vers pour l’oxydation de CO et HC
les compositions à l’équilibre.

abandonner au profit des systèmes catalytiques, étant donné que


leur seul avantage spécifique, celui d’admettre sans problème les
2. Rappel historique : carburants plombés, disparaît avec l’avènement généralisé des car-
burants sans plomb.
réacteurs thermiques
Ces réacteurs ont été utilisés lors de la parution des premiers
règlements anti-pollution. 3. Mécanismes catalytiques
Le monoxyde de carbone et les hydrocarbures imbrûlés formés
dans la chambre de combustion subissent déjà une oxydation par- ■ Mécanisme d’oxydation du CO
tielle pendant les temps de détente et d’échappement. On a donc En présence d’un excès d’oxygène dans le gaz d’échappement,
cherché à prolonger cet effet d’oxydation des polluants réducteurs un catalyseur d’oxydation permet de réaliser la réaction globale :
par l’adjonction à l’échappement d’un réacteur thermique,
constitué d’un collecteur d’échappement de plus grandes dimen- CO + 1/2 O2 ⇒ CO2
sions, directement attaché sur la culasse. Ce réacteur assure un
mélange rapide des gaz d’échappement chauds avec de l’air Sur métaux précieux (Pt ou Pd), la vitesse d’oxydation du CO en
secondaire injecté (en cas de fonctionnement en mélange riche) ; il conditions stationnaires passe par un maximum vers 230 oC. Sur
améliore l’homogénéité du mélange en température et en rhodium, au-dessus de 280 oC, l’oxygène chimisorbé a une action
composition, et accroît son temps de séjour à chaud, pour oxyder inhibitrice sur l’oxydation du CO en CO2 .
plus avant le CO et les HC quittant la chambre de combustion. ■ Mécanisme d’oxydation des hydrocarbures
Le niveau de température minimal requis pour l’oxydation des En présence d’oxygène excédentaire et d’un catalyseur
HC et du CO (600 et 700 oC respectivement) est nettement plus d’oxydation, on réalise la réaction globale suivante :
élevé que celui nécessaire à la conversion catalytique. Comme ce

 O
niveau de température n’est pas atteint dans toutes les conditions y y
de fonctionnement du moteur, le réacteur thermique doit être C x H y + x + --- 2 ⇒ x CO 2 + --- H 2 O
4 2
conçu de façon à minimiser les pertes thermiques et accroître le
temps de séjour ; en outre, il lui faut présenter une faible inertie ■ Mécanisme de réduction des oxydes d’azote
thermique pour bénéficier d’une rapide mise en température après
Sauf aux très hautes températures, la molécule de NO est
démarrage. Pour ce faire, un montage concentrique enfermant un
thermodynamiquement instable. Elle devrait donc théoriquement
chemisage en tôle fine d’acier réfractaire au sein d’un cylindre en
pouvoir être décomposée en azote et en oxygène moléculaire
fonte calorifugé permet d’isoler thermiquement les gaz en aval des
d’après la réaction :
soupapes d’échappement (figure 1).
1 1
L’inconvénient majeur du réacteur thermique appliqué aux NO ⇒ --- N 2 + --- O 2
2 2
mélanges riches tient à l’accroissement de richesse qui se traduit
par des augmentations parfois prohibitives de consommation de Cette réaction exothermique est cependant très difficile à réaliser
carburant (de 15 à 25 %). En mélange pauvre, les températures aussi bien thermiquement qu’en présence d’un catalyseur. Un cata-
plus basses atteintes nuisent à son efficacité ; le retard à l’allumage lyseur efficace, capable de réduire le NO en présence d’oxygène
appliqué parfois pour accroître la température d’échappement nuit (cas des échappements Diesel) reste toujours à découvrir.
à son tour aux performances du moteur. Les difficultés inhérentes Les réducteurs envisagés peuvent être les espèces présentes dans
aux réacteurs thermiques (complexité, rendement insuffisant, l’échappement à côté du NO : CO, H2 ou les hydrocarbures imbrûlés.
consommation accrue par le fonctionnement en mélange riche,
action nulle sur le niveau des NOx ) les ont fait totalement

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Figure 3 – Épuration des gaz d’échappement par double catalyse

Figure 2 – Effet de la teneur en O2 des gaz traités


sur le taux de conversion de CO et NO, et sur la formation de NH3

Pour l’oxydation des réducteurs chimiques CO, HC et H2 , il y a


compétition entre l’oxygène issu de la dissociation du NO et
l’oxygène moléculaire présent dans le gaz d’échappement ; lorsque
la pression partielle de l’oxygène moléculaire excède notablement
la pression partielle du NO présent, la vitesse d’élimination de ce
NO devient très faible (figure 2). C’est la raison pour laquelle, avec
les catalyseurs actuellement connus, il n’est pas possible d’élimi-
ner le NO des gaz d’échappement de moteurs alimentés avec un
excès d’air (moteurs à allumage commandé à mélange pauvre et
moteurs Diesel) ; en effet, le rapport air/carburant atteint sur un
moteur Diesel, même à pleine charge, excède toujours 1,2.
Par contre, en mélange riche, quand les réducteurs chimiques
sont en grand excès, l’azote atomique provenant de la dissociation
du NO peut subir une réduction plus poussée ; la principale de ces
réactions implique la formation d’ammoniac.
Figure 4 – Évolution des taux de conversion des polluants
■ Double catalyse en fonction des variations de richesse autour de la stœchiométrie
Dans le cas où il subsiste un excès de réducteurs avec formation
parasite d’ammoniac, il est nécessaire de prévoir deux réacteurs en
série. Le premier réalise la réduction du NO (avec production plus Lorsque, à l’admission du moteur, le réglage n’est plus parfai-
ou moins importante de NH3 ) ; le mélange passe ensuite dans un tement stœchiométrique, l’efficacité (ou taux de conversion) du
second réacteur d’oxydation qui élimine le CO et les hydrocarbures catalyseur diminue (figure 4) :
par oxydation. Pour obtenir ces conditions oxydantes, une injection — en cas d’appauvrissement (excès d’air), le rendement d’éli-
d’air additionnelle entre les deux réacteurs est indispensable mination de NO diminue ;
(figure 3). Ce système est utilisé sur des gros moteurs marins à — en cas d’enrichissement (excès de carburant), c’est l’efficacité
allumage commandé. pour l’oxydation du CO et des HC qui décroît.
Cette technique d’épuration par double catalyse présente cepen- En mélange riche, une fois tout l’oxygène et le NO disponibles
dant des inconvénients : pour réduire le NO dans le premier étage, consommés, l’élimination du CO et des HC peut encore se pour-
il faut que le moteur soit réglé riche, ce qui amène une consommation suivre grâce au réformage par la vapeur d’eau présente :
accrue du moteur. En outre, l’ammoniac formé dans le premier étage
peut, à côté de son oxydation souhaitée en azote moléculaire, subir CO + H2O ⇒ H2 + CO2
une oxydation plus poussée sur le second catalyseur le ramenant
Hydrocarbures + H2O ⇒ CO + CO2 + H2
à l’état initial de NO. La proportion d’ammoniac réoxydé en NO
dépend du type de catalyseur, de la température et de la pression L’étroitesse de la fenêtre (figure 4) dans laquelle le catalyseur
partielle d’oxygène. 3-voies fonctionne correctement nécessite une régulation et un
■ Catalyse trois-voies contrôle permanents de la richesse à l’admission par un système
en boucle fermée, hors de portée des capacités de contrôle d’un car-
Les inconvénients précités de la double catalyse l’ont fait burateur ordinaire. Le délai de réponse du système de régulation
abandonner sur moteurs de faible cylindrée au profit de la catalyse de richesse en boucle fermée en fonction des accélérations et
3-voies qui, comme son nom l’indique, élimine simultanément les décélérations amène des oscillations autour de la richesse 1, valeur
3 polluants réglementés CO, HC et NOx . de consigne. La fréquence des pulsations varie entre 0,5 et 5 Hz
Lorsque le mélange air-carburant alimentant le moteur est main- autour de la valeur de consigne, avec une amplitude telle que la
tenu strictement à la stœchiométrie, il n’y a plus compétition entre richesse soit maintenue entre 0,93 et 1,07 (± 0,07).
NO et O2 pour l’oxydation du monoxyde de carbone, de l’hydrogène Un accroissement de l’amplitude des pulsations se traduit par une
et des hydrocarbures imbrûlés ; il n’existe en effet plus aucun excès chute de l’efficacité maximale correspondant au point de croisement
relatif de l’une ou l’autre de ces deux catégories de composés. Un des courbes relatives au NO et au CO et HC. Le contrôle de la stœ-
catalyseur approprié, appelé catalyseur 3-voies, permet alors l’éli- chiométrie du mélange carburé est assuré de façon permanente en
mination quasi-complète des trois polluants. boucle fermée par l’intermédiaire d’une sonde à oxygène (figure 8,

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[B 2 710]), dite sonde λ (pile de concentration en oxygène à élec-


trolyte solide) ; cette sonde est associée à une alimentation par
injection car, malgré des tentatives pour réaliser des carburateurs
complexes et fragiles avec boucle de rétroaction, les carburateurs
se sont révélés incapables d’assurer, à un prix compétitif, une fiabilité
suffisante dans le dosage du mélange carburé *. Le signal engendré
dans la sonde par les écarts à la stœchiométrie pilote le dosage du
mélange air-carburant pour le ramener à la valeur stœchiométrique.
* La solution carburateur peut toutefois être conservée dans le cas d’une régulation
boucle ouverte (sans sonde λ ), amenant une moindre efficacité dans l’élimination du CO
et du NO, si les limites admises le permettent.

Selon la sévérité des normes à satisfaire, on rencontrera donc


des pots d’oxydation n’éliminant que le CO et les HC utilisés
essentiellement sur moteur Diesel et des pots catalytiques
3-voies utilisés sur moteur à allumage commandé qui élimi-
neront en outre les NOx .

Les pots d’oxydation 3-voies peuvent entraîner des augmen-


tations de consommation de quelques pourcents, notamment à
faible vitesse, par suite des réglages plus riches que ceux utilisés
sur les véhicules européens non dépollués, alors que dans le cas
des pots catalytiques d’oxydation, fonctionnant avec des mélanges
plus pauvres, les répercussions sur la consommation sont nulles.
Certains additifs incorporés aux catalyseurs permettent d’améliorer
les performances en régime pulsé ; ce sont des éléments capables,
en s’oxydant de façon rapide et réversible, de servir de tampons
oxydo-réducteurs : l’oxygène excédentaire oxyde ces éléments à un Figure 5 – Pots catalytiques à billes et à monolithe [3]
niveau de valence supérieur, ces derniers peuvent alors oxyder les
imbrûlés dans les périodes de fonctionnement réductrices.
Les catalyseurs équipant les véhicules automobiles comportent
des supports du type particulaire (billes ou extrudés) ou du type
monolithe (figure 5). Comme les réactions catalytiques dépendent
4. Constitution des catalyseurs des pressions partielles des réactifs, les vitesses de réaction
décroissent à mesure que les polluants s’épuisent ; malgré une
grande vitesse en tête, il faut, pour obtenir un taux de conversion
Par rapport aux catalyseurs classiques employés dans l’industrie global supérieur à 90 %, une longueur suffisante de réacteur ; il n’est
chimique et pétrochimique, les catalyseurs de post-combustion en effet pas possible ici, comme dans un réacteur chimique, de recy-
automobile se distinguent par la nature de leurs supports et par la cler les fractions n’ayant pas réagi.
composition de la phase active.
■ Supports particulaires
Des particules en céramique poreuse sont réalisées sous forme
4.1 Supports de catalyseurs de pastilles, d’extrudés cylindriques, ou de billes de diamètre infé-
rieur à 5 mm. Le plus souvent, il s’agit de petites billes d’alumine
Comme l’activité catalytique est essentiellement le fait des atomes à grande surface formées à partir de la phase de transition γ,
de surface, pour tirer le meilleur parti de l’activité des catalyseurs, pouvant être dopée par certains éléments (BaO, La2O3 , etc.) amé-
dont les quantités utilisées doivent être minimisées (surtout s’il s’agit liorant ses propriétés mécaniques ou sa stabilité thermique.
de métaux précieux), il faut les disperser sur des supports. En rédui- Ce type de support est actuellement presque totalement sup-
sant les contacts possibles entre particules catalytiques, ces supports planté par les monolithes.
évitent les frittages, causes de pertes d’activité ; ils assurent en outre
les qualités géométriques et mécaniques requises pour un usage ■ Supports monolithes
automobile. Ce sont des supports monoblocs réalisés en céramique ou
Le support doit permettre, en particulier, le passage des gaz en métal.
d’échappement sans provoquer d’accroissement prohibitif de la ● Monolithes céramiques
contrepression à l’échappement, nuisible au fonctionnement du Malgré des essais sur d’autres matériaux (alumine, zircone,
moteur. Il doit en plus offrir une surface développée et des carac- mullite, titanate d’aluminium, carbure de silicium), la céramique est
téristiques poreuses convenables pour permettre une bonne pratiquement toujours de la cordiérite : 2 MgO, 2 Al2O3 , 5 SiO2 .
dispersion * de la phase active et assurer un transfert de masse Remarque : la cordiérite est constituée d’une phase définie du système triple
suffisamment rapide ; une répartition poreuse optimale est une magnésie-silice-alumine mélangée à des traces de spinelle et d’alumine. Ces matériaux
distribution bimodale des pores qui permet à la fois une bonne sont bon marché, facilement disponibles ; la fabrication se fait à partir d’un mélange
d’argile (type kaolinite), de talc, de silice et d’alumine. Les matériaux constitutifs sont
diffusion des réactifs gazeux et une bonne dispersion des espèces réduits en poudre (grains de ∅ < 50 µm), puis additionnés de liant (par exemple méthyl-
catalytiques (fraction macroporeuse de diamètre moyen 1 à 2 µm cellulose ou carboxyméthylcellulose), de lubrifiant (par exemple éthylèneglycol) facilitant
et fraction microporeuse autour de 20 nm). la mise en forme avant cuisson, et de fondants (hydroxydes alcalins et alcalinoterreux)
* Fraction de la masse d’espèce active accessible à la phase gazeuse. favorisant le frittage. La pâte ainsi constituée est alors extrudée sous la forme souhaitée.
Un préfrittage élimine les composés volatils comme les liants et lubrifiants. Le cycle de
Les propriétés mécaniques requises concernent la résistance à cuisson réalisé ensuite à haute température (entre 800 et 1 300-1 450 oC) permet d’obtenir
l’écrasement et à l’attrition (usure par frottement) dans le cas des un matériau poreux capable d’accrocher le mélange catalytique, mais disposant d’une
surface BET (Brunauer Emmet Taylor) trop faible pour assurer sa dispersion correcte. Cette
catalyseurs particulaires. Le support doit également résister aux céramique présente l’avantage de posséder un coefficient de dilatation thermique très
chocs thermiques entraînés par les variations brutales de faible qui lui permet de résister particulièrement bien aux chocs thermiques. Sa tempéra-
fonctionnement des moteurs. De plus, une faible capacité thermi- ture de fusion d’environ 1 450 oC lui permet de conserver jusque vers 1 300 oC une élas-
ticité suffisante pour résister aux déformations permanentes dans les conditions de
que permet de répondre rapidement à la mise en action du cataly- fonctionnement normal des moteurs, bien que, lors d’incidents de carburation ou
seur lors des démarrages. d’allumage, des fusions locales puissent se produire.

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● Monolithes métalliques
Les monolithes métalliques sont fabriqués à partir de tôles d’acier
inoxydable (contenant du chrome et de l’aluminium) très minces,
40 à 50 µm d’épaisseur (figure 6b ). Cette qualité d’acier, à structure
ferritique, s’est révélée particulièrement résistante à la corrosion par
les gaz d’échappement chauds jusqu’à 1 100 oC.
Remarque : grâce à une teneur en aluminium d’au moins 4 %, les tôles se recouvrent
d’une couche d’alumine protectrice par oxydation à haute température. En outre, l’addition
de 0,2 à 0,3 % de zirconium accroît la résistance à l’oxydation à haute température et évite
le grossissement de grain ; un ajout de calcium augmente aussi l’adhésion de la couche
d’oxydes. Une teneur relativement forte en yttrium (≈ 0,3 %, type Fecralloy ) permet
d’améliorer la durabilité du matériau au contact des gaz d’échappement chauds ; pour des
raisons de coût de l’yttrium, cette valeur est souvent limitée à 0,05 % et remplacée par
0,02 % de Mischmetall, mélange de terres rares riche en cérium qui évite également le
grossissement de grain. Après recuit vers 1 200 oC, les tôles sont ondulées sur un laminoir
spécial pour donner une structure sinusoïdale ou trapézoïdale. Leur assemblage se fait par
soudure électrique, par bombardement électronique ou plus généralement par brasage
sous vide vers 1 200 oC directement sur l’enveloppe extérieure, ce qui évite la mise en
place de matelas encaissant les dilatations ; pour éviter les déformations au cours du
temps par suite des cycles thermiques, un brasage entre l’enveloppe et le support métal-
lique uniquement en amont du pot catalytique est plutôt recommandé ; un tel assemblage
peut être placé directement en sortie du collecteur d’échappement , ce qui est très favo-
rable pour réduire le temps d’amorçage.
Les caractéristiques moyennes du matériau métallique sont citées
dans le tableau 1. Ce sont des supports plus coûteux mais mécani-
quement plus résistants que les monolithes céramiques. Ils per-
mettent plus de souplesse dans le choix de la densité des canaux.
Outre l’avantage en réduction du volume (environ 55 %) qu’ils
présentent par rapport aux céramiques classiques (25 % par rapport
aux nouvelles céramiques), ils offrent une réduction de perte de
charge à l’échappement de l’ordre de 15 à 20 % après dépôt du
wash-coat (§ 4.3) ; leur meilleure conductivité thermique réduit les
risques de surchauffe locale amenant leur fusion, et leur capacité
thermique plus faible réduit leur temps de mise en action aux démar-
rages, raison essentielle de leur développement. Leur tenue en tem-
pérature serait plus faible que celle de la cordiérite, les risques de
décollement du wash-coat sont estimés plus importants malgré les
Figure 6 – Différents supports monolithes : coupes (doc. IFP) essais qui tendent à nier ce risque, ainsi que les risques d’oxydation
et de corrosion à haute température, surtout après contact avec les
acides halogénés véhiculant les métaux précieux au moment de
Les monolithes utilisés sont des cylindres de section circulaire, l’imprégnation.
ovale ou en forme de « champ de course » (race-track ). Ils Comme ces tôles sont, de même que les céramiques, recouvertes
renferment une multitude de petits canaux parallèles à section d’une couche d’alumine γ, avant imprégnation par les métaux pré-
triangulaire ou carrée, disposés en nids d’abeille. On utilise le plus cieux, le choix d’aciers réfractaires contenant une certaine teneur en
souvent la forme « champ de course » (figure 6a ) avec, pour des aluminium permet la formation en surface d’une pellicule très
moteurs autour de 100 kW, une section d’environ 130 cm2 adhérente d’oxydes riches en alumine, qui favorise l’accrochage du
(170 × 80 mm) ; pour les plus fortes cylindrées (3 et 3,5 L), deux wash-coat. En outre, les additifs type Y ou Ce permettent la crois-
monolithes identiques sont disposés en parallèle. On utilise un sance épitaxique de cristaux (whiskers ), qui serviront de points
volume variant entre 0,02 et 0,03 dm3 par kW de puissance moteur. d’ancrage.
Les caractéristiques principales des monolithes céramiques sont (0)
données dans le tableau 1.

Tableau 1 – Caractéristiques des monolithes céramiques et métalliques

Monolithe céramique métallique


15-20 % Cr, 4-5 % AI,
Composition ................................................................................................... cordiérite 0,1-0,3 % Y, reste Fe
Nombre de cellules par cm2.......................................................................... 46 ou 62 62 ou 93
Épaisseur des parois........................................................................... (mm) 0,10, 0,15 ou 0,30 0,05
Porosité .................................................................................................... (%) environ 30 –
Surface géométrique ......................................................................... (m2/L) 2,19 ou 2,79 3,2
Masse volumique du matériau ....................................................... (g/cm3) 1,68 7,2
Masse volumique apparente........................................................... (g/cm3) 0,58 ou 0,41 1,25
Capacité thermique massique ...................................................... (J/g · oC) 0,84 0,46
Capacité thermique volumique.............................................. [J/(cm3 · oC)] 0,36 0,20 à 0,33
Conductivité thermique radiale .......................................... [J/(cm · s · oC)] 0,02 0,12
Coefficient de dilatation thermique .............................................. (10–6/ oC) 0,7 12
Température limite d’emploi ................................................................ (oC) ≈ 1 100 ≈ 1 100
Taille des macropores .......................................................................... (nm) 700 à 1 000 –
Taille des micropores ........................................................................... (nm) 7à9 –
Surface BET (Brunauer Emmet Taylor) ............................................ (m2/g) <1 –

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4.2 Espèces actives ■ Incorporation des catalyseurs


La teneur en espèces actives (Pt-Pd-Rh) des catalyseurs pour auto-
Malgré un grand nombre de tentatives pour développer et mettre mobiles est très variable. Les catalyseurs déposés sur billes ou sur
au point des catalyseurs meilleur marché à base d’oxydes de extrudés peuvent contenir de 0,07 à 0,22 % en masse (10 à 30 g/cubic
métaux plus courants, seuls les catalyseurs à base de métaux pré- foot) de platine-palladium avec un rapport Pt/Pd allant de 15/1 à 1/3.
cieux sont utilisés industriellement à l’heure actuelle car aucun Des techniques de dépôts appropriées permettent de concentrer les
autre composé n’est à même de réaliser de manière fiable la espèces actives à la surface des billes pour assurer un maximum
catalyse 3-voies. d’efficacité.
Par rapport aux oxydes métalliques, les métaux précieux Après application du wash-coat, le monolithe est imprégné par
possèdent une grande activité intrinsèque, ils présentent une activité trempage ou par injection à l’aide d’une solution contenant des sels
à des températures relativement basses, ils conservent cette activité de métaux précieux ; par exemple H2PtCl6 , PdCl2 , Rh(NO3)3 , RhCl3
à plus haute température en résistant au frittage qui tend à réduire ou des solutions acétoniques contenant (n – butyl4N)2Rh2(CO)2Br8
leur surface spécifique ; enfin il résistent mieux à l’empoisonnement ou H2PtCl6 . 6H2O.
par le soufre toujours présent dans les carburants.
Remarque : pour éviter la migration au séchage des espèces catalytiques vers les
Les catalyseurs d’oxydation contiennent comme éléments actifs extrémités des canaux, nuisant à l’homogénéité de répartition des catalyseurs, il est sou-
du platine ou du palladium, seuls ou en mélange. vent nécessaire de fixer les composés actifs avant de monter en température. L’acidité du
milieu d’imprégnation a un effet important sur la profondeur de pénétration du catalyseur
Remarque : pour l’oxydation du CO, des oléfines ou du méthane, l’activité initiale du dans le support ; cette profondeur doit rester faible pour assurer un bon contact avec les
palladium est supérieure à celle du platine ; cette activité est pratiquement identique pour réactifs gazeux, mais néanmoins suffisante pour éviter l’entraînement par abrasion et le
l’oxydation des aromatiques et le platine l’emporte pour l’oxydation des paraffines. La contact avec les poisons plomb et phosphore. L’acide chloroplatinique formerait ainsi par
réaction catalytique démarrant toujours par une étape d’adsorption, exigeant dans le cas attaque de l’alumine un composé PtCl4 qui resterait en surface. Lors de la première
des hydrocarbures saturés une déshydrogénation préalable, ce sont les catalyseurs monte du catalyseur sur véhicule, les chlorures de métaux précieux ne sont pas toujours
connus pour leur activité en déshydrogénation, comme le platine, qui se révèlent alors réduits, et l’activité initiale n’est ainsi pas optimale ; la réduction de ces sels par les
les plus efficaces. Le platine subit entre 600 et 900 oC un frittage rapide en milieu oxydant, réducteurs de l’échappement amène alors la formation de chlore qui s’adsorbe fortement
plus lent en milieu réducteur ; au contraire, le palladium résiste mieux au frittage en et réduit ainsi au début le taux de conversion du CO. Il faut un passage des céramiques
milieu oxydant et, associé à un wash-coat approprié, présente en durée des performances vers 500-600 oC pour désorber définitivement ce chlore.
au moins aussi bonnes que le couple platine-rhodium. Par contre, en présence des
poisons, comme le plomb et le phosphore, qui par exemple bloquent de façon irré- ■ Mise en place des catalyseurs dans la ligne d’échappement
versible les sites actifs du catalyseur, la désactivation du platine est nettement moins
rapide que celle du palladium ; le palladium présente également un taux de conversion Le support imprégné de ses catalyseurs est incorporé dans une
inférieur pour NOx et CO en mélanges riches. Le rôle du platine dans les catalyseurs enveloppe métallique destinée à le maintenir en place sur la ligne
bimétalliques est donc essentiellement de réduire les pertes d’activité par empoisonne-
ment. Cependant, malgré ses défauts, on s’efforce de mettre au point des catalyseurs d’échappement en lui évitant toute détérioration (figure 7). Cette
palladium-rhodium se substituant au couple platine-rhodium avec des performances enveloppe, généralement en acier inoxydable réfractaire
pratiquement identiques et tirant avantage du coût moindre du palladium. nickel-chrome austénitique ou ferritique, est réalisée à partir de deux
Au couple platine-palladium, suffisant pour les catalyseurs d’oxy- demi-coquilles embouties ; elle épouse la forme du support
dation, il est nécessaire, dans les catalyseurs 3-voies, d’ajouter du correspondant, avec un cône d’entrée et un cône de sortie, souvent
rhodium. de 7o de conicité ; elle se substitue au pot de détente primitivement
Remarque : l’activité du Pt et du Pd est insuffisante dans la réduction du NO en N2 par en place sur l’échappement. La position du pot catalytique dans le
suite de l’action inhibitrice du CO sur ces catalyseurs. Le rhodium possède une grande système d’échappement résulte d’un compromis entre le temps
capacité de stockage pour l’oxygène et permet ainsi d’élargir la fenêtre de richesse d’amorçage du catalyseur, qui doit être le plus réduit possible après
possible. En outre, le rhodium est peu sensible à cet effet inhibiteur du CO et il produit
moins de NH3 lors des passages en phases riches. Par contre, le rhodium est sensible à un démarrage à froid et conduit à placer le pot le plus près possible
l’empoisonnement par le plomb et le phosphore. En milieu oxydant, il est oxydé à haute du moteur, et la protection contre les températures maximales
température en Rh2O3 qui peut former des solutions solides avec l’alumine du support ; admissibles sans risque pour le lit catalytique (800-900 oC). Des tubes
cet oxyde peut également désactiver les cristallites de platine en les recouvrant.
de liaison à double paroi sont parfois employés pour accélérer cette
En plus de l’alumine du support et des métaux précieux, les cataly- mise en température. L’enveloppe est généralement aussi à double
seurs de post-combustion automobile peuvent contenir une grande paroi avec une isolation acoustique et thermique intérieure ; l’écran
variété d’adjuvants, par exemple Ni, Ce, La, Ba, Zr, Fe, Si, etc. Ces élé- thermique évite une température externe trop élevée par suite de
ments jouent différents rôles : renforcement de l’action catalytique, la radiation de chaleur à pleine charge et il améliore la mise en tem-
stabilisation du support et freinage du frittage des métaux précieux. pérature du catalyseur au démarrage du moteur.
Les monolithes métalliques sont directement brasés sur l’enve-
loppe, mais dans le cas des céramiques, un matelas en matériau mou
4.3 Élaboration des catalyseurs est disposé entre le monolithe et l’enveloppe (figure 7) pour main-
tenir le monolithe en place, éviter sa détérioration par les vibrations,
■ Mise en place du wash-coat conserver l’étanchéité autour du monolithe en encaissant les dila-
tations différentielles de la céramique et du métal, plus difficiles à
Étant donné la surface développée des supports, céramiques ou compenser pour les formes ovale et « champ de course » que pour
métalliques, surface beaucoup trop faible pour assurer une bonne la section circulaire.
dispersion des métaux précieux ( ≈ 0,2 m 2 /g), il est nécessaire
Remarque : après avoir été réalisé d’abord en fil métallique tissé ou tricoté, il est main-
d’appliquer sur les parois des canaux, avant imprégnation, une tenant constitué d’un coussin thermorésistant à base de fibres céramiques de silicate
couche d’alumine à grande surface (de 100 à 200 m2/g BET) et fine- d’aluminium liées par un liant acrylonitrile et contenant 45 à 60 % en masse de particules
ment divisée (wash-coat ), d’une épaisseur variant entre 20 et 50 µm, de vermiculite (mica). Ce matériau complexe possède un fort coefficient de gonflement
et conserve sa résilience à haute température ; il se dilate jusque vers 750 oC, puis au-delà
qui multiplie environ par 100 la surface développée du support. Cette subit une rétractation. Le matelas est renforcé sur les bords par un cordon en fibre de
couche intervient pour environ 5 à 20 % dans la masse du support. verre pour éviter l’érosion par le courant gazeux. En plus de sa fonction de maintien du
monolithe, le coussin assure l’étanchéité autour de la céramique et renforce l’isolation
La qualité de l’adhérence du wash-coat aux parois des canaux du thermique du support. Si pour maintenir en place ce coussin et assurer une meilleure
monolithe a une grande importance pour le maintien dans le temps rigidité, il est nécessaire de munir l’enveloppe métallique de côtes, il est préférable que
de l’efficacité du catalyseur, par suite des risques de fissuration et ces dernières soient orientées vers l’intérieur et soient les plus larges possible.
de détachement de la couche active, en particulier si les coefficients Dans le cas des catalyseurs à billes, ces dernières sont placées
de dilatation du support et de la couche d’adhésion sont très diffé- dans l’enveloppe entre deux tôles perforées, les gaz traversant de
rents. Une formulation de wash-coat à faible module d’élasticité peut haut en bas le lit catalytique. Le volume de billes employé est en
être dans ce cas favorable pour éviter la formation de microfissures. général voisin de la cylindrée du moteur. Pour les monolithes
Dans le cas des monolithes métalliques, l’adhésion du wash-coat métalliques, on réalise l’enveloppe en acier réfractaire austénitique
est plus délicate, car la surface des métaux est plus lisse. Il est, en qui possède un coefficient de dilatation supérieur à celui du mono-
particulier, indispensable d’éliminer toute trace de graisse et il est lithe ferritique, ce qui permet de minimiser les différences de dila-
souvent intéressant d’oxyder la surface du métal. tation à haute température entre l’intérieur et l’extérieur du pot.

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Figure 7 – Pot catalytique 3-voies à deux monolithes (doc. ETAI [3] et IFP)

Pour assurer un taux de conversion optimal au sein du monolithe ■ Empoisonnement par le soufre
et un vieillissement uniforme du système catalytique, il est indis- Le SO2 lui-même affecte l’activité des catalyseurs 3-voies, en
pensable de soigner la répartition du flux gazeux au sein du reduisant les taux de conversion des trois polluants CO, HC et NOx ;
catalyseur ; la forme « champ de course » (avantageuse du point de en outre, en mélange riche, il bloque la réaction du gaz à l’eau et
vue mise en place sous la carrosserie) avec une seule entrée des de réformage à la vapeur et il peut se dissocier à la surface des
fluides est défavorable à cet égard. métaux précieux en oxygène et soufre adsorbés, le soufre étant for-
tement lié au métal.

4.4 Empoisonnement des catalyseurs


5. Amorçage des catalyseurs
La désactivation des catalyseurs sous l’action des différents élé-
ments provenant du carburant (Pb, S, halogènes) ou du lubrifiant (P, Une grande partie des trajets urbains est réalisée avant d’avoir
Ca, Zn, B, etc.), peut être plus ou moins rapide selon que le poison atteint la température normale de fonctionnement du moteur ; c’est
agit par combinaison avec la phase active du catalyseur ou bien par pourquoi la majorité des essais réglementaires de mesures des pol-
action mécanique en obstruant la porosité du catalyseur et en luants (avec ou sans catalyseur) sont faits sitôt un démarrage à froid.
freinant l’accès du gaz jusqu’aux sites actifs.
Or, à température ambiante, un pot catalytique est sans action
■ Empoisonnement par le plomb sur les polluants émis par le moteur. Le catalyseur doit atteindre
Diverses espèces plombées (oxydes, halogénures et sulfates) sont une température minimale, entre 200 et 300 oC, pour commencer
responsables de l’empoisonnement par le plomb. En effet, les addi- à agir : il existe donc un délai d’amorçage du catalyseur, pendant
tifs antidétonants à base de plomb contiennent des halogénures lequel les émissions du moteur ne sont pas traitées, et qui est
(chlorures et bromures) permettant la volatilisation du plomb responsable d’une part importante des émissions. Des essais sur
à l’échappement. Après combustion de l’essence, ces composés différents modèles montrent que, pour que le catalyseur atteigne
donnent naissance à l’oxyde PbO et aux acides HCl et HBr. 300 oC, correspondant sensiblement à des taux de conversion de
90 %, il faut parcourir de 1 à 3 km en site urbain, distance variable
L’effet néfaste du plomb peut être dû soit à un recouvrement du avec le modèle de voiture et la température extérieure. Sur cycle
catalyseur, soit à un bouchage des pores du support. Le plomb FTP [B 2 712], le passage de la température réglementaire de 25 oC
exerce un empoisonnement plus prononcé sur le palladium que à un domaine de températures variant entre 13 et 17 oC multiplie
sur le platine, surtout aux faibles températures. Dans les conditions les émissions de HC par 3 à 6 et celles de CO environ par 4, tout
de circulation, une teneur résiduelle en plomb de 3 mg/L n’amène en laissant inchangées celles de NOx .
pas de problèmes, même en endurance, alors que 10 mg/L
entraînent une désactivation des catalyseurs précieux. C’est pourquoi on mesure de façon réglementaire, à la sortie d’un
pot catalytique, les émissions départ à froid après 40 s de ralenti dans
■ Empoisonnement par le phosphore le cycle ECE [B 2 712]. Par défintion, on appelle température d’amor-
La contamination par le phosphore provient à la fois des çage (light-off ) la température à laquelle on atteint un taux de
impuretés du carburant et des additifs (dialkyldithiophosphates de conversion de 50 %.
zinc du lubrifiant) ; la teneur en phosphore des carburants sans On observe que lors des 120 premières secondes du cycle urbain
plomb est variable mais faible (≈ 0,02 mg/L) comparée à celle des ECE (qui dure 13 min) sont émis environ 50 % du CO, 75 % des HC
lubrifiants (≈ 1,2 g/L) et on peut estimer qu’en 80 000 km, un cata- et 50 % des NOx (figure 8). Cette part relative de polluants émis pen-
lyseur 3-voies peut être exposé à 13 g de P dont 93 % proviennent dant les premières phases est encore plus grande avec les car-
du lubrifiant. Le phosphore agit à la fois sur la dérive de la sonde burants oxygénés, le formaldéhyde étant le composé dominant
à oxygène et sur le vieillissement du catalyseur, en réduisant plus dans le cas d’une alimentation en méthanol : avec du méthanol pur,
le taux de conversion du CO que celui du NO à la stœchiométrie. on observe une multiplication par 6 à 7 des émissions de HCHO
entre cycles FTP froid et chaud.

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ment, de la distance entre collecteur d’échappement et pot et des


caractéristiques du pot lui-même (géométrie, capacité thermique,
isolation thermique, conductivité thermique, etc.).
■ Influence des catalyseurs
En catalyse d’oxydation, le palladium présente une température
d’amorçage inférieure à celle du platine. L’augmentation des concen-
trations en métaux précieux tend à abaisser la température
d’amorçage ; sur catalyseur vieilli, en passant la teneur en métal de
0,53 à 2,12 g/L, on a pu gagner environ 30 oC. Pour l’oxydation du
CO, la vitesse d’oxydation et la température d’amorçage dépendent
de la surface exposée au CO et non de la taille des crystallites.
■ Action des additifs du support
Les additifs interviennent, d’une part, pour freiner le frittage des
métaux précieux et ralentir le vieillissement et, d’autre part, pour
abaisser la température d’amorçage. Cette dernière est ainsi abais-
sée presque linéairement en fonction de la teneur en CeO2 , d’autant
mieux que la taille des particules d’oxyde de cérium est plus petite.
Les autres adjuvants, ajoutés en particulier pour promouvoir la capa-
cité de stockage de l’oxygène (Fe2O3 , etc.) ou stabiliser les métaux
précieux (oxydes de terres rares), réagissent sur la température
d’amorçage.
■ Effet de la composition de la phase gazeuse
Au moment du démarrage du moteur, la phase gazeuse initiale
qui circule dans le pot catalytique contient plus ou moins de CO,
O2 , NO ou HC imbrûlés suivant l’importance de l’enrichissement
au départ (effet du starter ), fonction des conditions ambiantes de
température et de pression. Une teneur en oxygène élevée et une
faible teneur en CO (cas du moteur Diesel) abaissent la
température d’amorçage des catalyseurs d’oxydation.
■ Effet de la richesse
Pour un catalyseur d’oxydation classique Pt + Pd utilisé sans
appoint d’air sur un moteur à réglage pauvre, la température
d’amorçage augmente fortement avec l’enrichissement au démar-
rage. Cet effet est moins important sur catalyseur 3-voies contenant
du rhodium, ce dernier étant moins sensible que Pt et Pd à l’effet
inhibiteur du CO ; par contre, sur un catalyseur d’oxydation au
platine, lorsque la teneur en CO passe de 0,05 % à 7 %, la tem-
pérature, pour obtenir 50 % de conversion, passe de 160 à 300 oC.
En dehors du CO, les hydrocarbures imbrûlés peuvent avoir une
action inhibitrice plus ou moins grande selon leur nature et leur
concentration. NO, comme CO, retarde également l’amorçage tandis
que la teneur en oxygène aurait plutôt un effet favorable. Par contre,
la teneur en soufre du carburant n’exerce apparemment pas d’effet
sur l’amorçage.
Pour maîtriser le plus rapidement possible la richesse de mélange
des systèmes à contrôle bouclé, qui dépend des performances de
la sonde à oxygène, la sonde lambda peut être chauffée électrique-
ment pour atteindre plus rapidement sa température optimale.
■ Rôle de l’état de surface du catalyseur
Figure 8 – Émissions de CO, HC et NOx cumulées en fonction Un catalyseur de plus grande surface développée aura tendance
du temps sur la totalité du parcours normalisé ECE [B 2 712] à avoir une plus faible température d’amorçage, mais cela au détri-
ment du maintien dans le temps de cette qualité. En pratique, un
catalyseur présente un comportement au démarrage qui dépend
Il est donc de première importance de chercher à minimiser le beaucoup de son histoire précédant ce démarrage ; en effet, la tem-
délai d’amorçage des catalyseurs pour à la fois satisfaire les normes pérature d’amorçage est plus élevée si le catalyseur a subi précé-
et réduire la pollution urbaine. demment un traitement thermique en conditions oxydantes, mais
elle est au contraire abaissée si ce traitement a eu lieu en conditions
Le temps nécessaire à un pot catalytique pour devenir efficace réductrices.
dépend :
— des caractéristiques propres au catalyseur : formulation et état ■ Influence de la nature et de la position du support
instantané (état d’oxydation, de vieillissement, composés présents Pour atteindre rapidement la température d’amorçage des cata-
en surface) ; lyseurs après démarrage à froid, l’ensemble catalytique a intérêt à
— de la composition des gaz d’échappement ; se situer au plus près du collecteur d’échappement, à avoir une
— de l’apport de calories par les gaz d’échappement. Cela dépend faible capacité thermique et parfois un fort coefficient d’échange
donc des réglages moteur (notamment richesse et avance à l’allu- thermique ; ces conditions sont toutefois souvent contradictoires
mage), des transferts thermiques à la paroi du circuit d’échappe- avec les risques de surchauffe lors des fonctionnements à pleine

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le brassage des gaz dans l’espace catalytique et surtout de favoriser la mise en tempéra-
ture de l’élément amont, en réduisant ainsi le temps d’amorçage, comme dans le cas du
mini-convertisseur cité précédemment.
Une autre technique pour réduire le temps d’amorçage consiste
à envoyer, à l’aide d’une pompe à ailettes, de l’air en aval des
soupapes d’échappement pendant la période de mise en action du
starter ; de cette façon, la combustion, dans le collecteur d’échap-
pement, du mélange riche présent à l’échappement permet de
réchauffer plus rapidement le catalyseur ; la pompe est entraînée
par le moteur grâce à une courroie et à un accouplement électro-
magnétique qui est désactivé dès la fin de la période de chauffe.
Remarque : lors des démarrages à froid, une partie des imbrûlés à l’échappement,
constituée souvent de gouttelettes d’essence non vaporisée dans ces conditions, a
Figure 9 – Système d’échappement employant un mini-convertisseur tendance à venir se condenser sur les tubulures d’admission. À mesure que le système
va chauffer, le carburant se vaporise à nouveau et vient enrichir plus fortement le
en amont du pot principal mélange alimentant le moteur, avec un surcroît d’imbrûlés à l’échappement, dans la
période où le catalyseur n’agit pas encore. Pour éviter cet inconvénient, une solution
consiste à préchauffer partiellement (entre 40 et 55 oC) la tubulure d’admission par un
élément chauffant consommant ≈ 20 A, qui est déconnecté quand le liquide de refroidis-
charge. Cependant, à condition de ne jamais dépasser 950 oC pour sement atteint 60-65 oC.
les systèmes Pt-Rh, l’avantage apporté par le rapprochement du pot Une autre technique pour favoriser l’amorçage des catalyseurs
catalytique l’emporte sur la détérioration dans le temps des per- consiste à dérégler provisoirement le point d’allumage : un retard
formances due au fonctionnement à plus haute température. à l’allumage entraîne une combustion tardive avec accroissement
Un compromis consiste à décomposer le pot catalytique en deux de la température des gaz d’échappement ; une injection d’air frais
éléments : un mini-convertisseur, de faible capacité thermique, derrière les soupapes d’échappement favorise alors la post-
placé au plus près du collecteur d’échappement qui se réchauffe combustion des imbrûlés formés et réchauffe plus rapidement le
plus rapidement, en réduisant CO et HC au démarrage et, plus en catalyseur : le temps de chauffe est alors réduit de 105 à 35 s et les
aval, le convertisseur principal (figure 9). Dans le cas de mono- émissions de HC sont ramenées à 35 % de la valeur obtenue sans
lithes métalliques, le convertisseur de démarrage peut être placé ce dispositif, donc l’action est interrompue au bout de 2 min.
au plus près du moteur grâce à sa meilleure résistance aux sur- Associée à un enrichissement du mélange de courte durée, cette
chauffes éventuelles à forte charge. Des solutions mixtes placent technique permet de porter le catalyseur à 500 oC en moins de 90 s,
un mini-monolithe métallique directement sur le collecteur et un ce qui sinon demande plus de 3 min. Cette façon de faire permettrait
monolithe céramique plus en aval. d’éviter l’emploi de mini-convertisseur amont et la mise en place
Une méthode étudiée pour amener le catalyseur à sa température du catalyseur à proximité du moteur, évitant tout risque de sur-
de fonctionnement avant le démarrage du moteur consiste à chauf- chauffe à pleine charge.
fer électriquement, grâce à l’énergie de la batterie, l’ensemble du
système catalytique. Une puissance appliquée pendant 15 s d’envi-
ron 5,5 kW est en général utilisée pour porter le catalyseur à environ
300 à 350 oC. 6. Usure des catalyseurs
Remarque : pour accélérer la mise en température du support catalytique, on a
cherché à réaliser ces supports en matériau réfractaire conducteur présentant une résis-
tivité électrique convenable pour être chauffé par effet Joule dans les mêmes conditions. En dehors des causes externes de fonctionnement défectueux des
On a ainsi réalisé des éléments catalytiques poreux à base de carbure de silicium qui catalyseurs (déconnexion de la sonde à oxygène, défaut d’allumage,
chauffent en moins d’une minute avec 1 kW de puissance électrique. Dans le cas des consommation d’huile excessive, etc.), plusieurs mécanismes sont
monolithes métalliques, pour atteindre plus rapidement la température de démarrrage,
on tire parti de la résistivité des tôles d’acier aluminé pour chauffer le monolithe par effet
à l’origine de la perte de performance dans le temps des catalyseurs
Joule ; avec une puissance d’environ 3 kW, ce système permet de porter le monolithe à (tableau 2). Pour des moteurs correctement réglés avec des pots
350 oC en 20 s. catalytiques soigneusement montés, la pollution ou les détériora-
Cependant, le simple passage de la céramique au métal est insuffisant pour réduire les tions mécaniques sont peu importantes. Ce sont surtout les phéno-
émissions à froid par suite de l’enrichissement du mélange apporté par le starter. Par mènes chimiques ou thermiques qui interviennent. Cependant,
conséquent, pour pouvoir réduire de 50 % les émissions de CO et HC au bout de ce laps
de temps de 20 s, il peut parfois être nécessaire d’adjoindre une injection d’air. malgré les craintes exprimées à ce propos, le fonctionnement dans
Pour ce faire, le monolithe métallique est séparé en deux sections : la plus importante des conditions d’enrichissement à pleine charge sur autoroute ne
en aval n’est pas chauffée, au contraire de la section amont d’un volume environ 6 fois semble pas amener de détériorations sensibles des taux de
plus faible ; entre les deux sections, est injecté par une pompe à palettes un débit d’air conversion des catalyseurs. (0)
d’environ 140 L/min pendant 140 s pour un moteur de 2 L. Ce système permet en outre
de diviser respectivement par 3 et 5 les émissions initiales de benzène et toluène départ Plusieurs phénomènes de désactivation thermique peuvent (0)
froid. Des hacheurs de puissance permettent de fournir l’intensité électrique nécessaire apparaître à mesure que s’élève la température à laquelle séjourne
(700-800 A). D’autres configurations proposent un mini-monolithe métallique chauffé
électriquement en amont du monolithe céramique classique.
le catalyseur (tableau 3).
Dans le domaine des monolithes céramiques, on a cherché à L’oxydation du côté oxydant – avec formation en surface de Rh2O3
réduire les épaisseurs de parois (passage à 0,10 mm) pour réduire dans le cas des systèmes Pt-Rh et de PdO dans le cas des systèmes
la capacité thermique des ensembles. En outre, le développement Pd-Rh – semble le facteur de dégradation le plus important devant
des monolithes métalliques a été autant suscité par l’avantage d’une le frittage et la formation d’alliages de métaux précieux ou leur inte-
plus faible capacité thermique que d’une plus grande résistance raction avec le cérium.
mécanique. L’isolation thermique de l’enveloppe réduit alors le Remarque : en particulier, l’oxyde de rhodium provenant de l’oxydation du métal est
partiellement incorporé dans le réseau cristallin de l’alumine, avec pour conséquence une
temps d’amorçage en accroissant l’efficacité du catalyseur. Dans le augmentation du rapport massique Pt/Rh, qui peut passer de 5,5 à 12. Dans le cas des
maintien des monolithes à l’intérieur des enveloppes métalliques du monolithes, la désactivation thermique intéresse plus fortement le centre du support ; par
pot catalytique, l’emploi de coussins de fibres minérales, de préfé- contre, l’empoisonnement concerne surtout l’amont du support avec une répartition
homogène des divers poisons.
rence aux treillis métalliques, assure une isolation thermique plus
grande et une plus rapide mise en température du monolithe. L’autre phénomène contribuant à la désactivation dans le temps
Remarque : dans certains cas, l’isolation thermique de la tubulure de liaison entre le des catalyseurs tient à leur frittage qui entraîne une perte de surface
collecteur d’échappement et le pot peut être nécessaire ; en particulier, des tubulures de active ; on constate après vieillissement des réductions de surface
liaison à doubles parois minces de masse plus faible permettent à la fois de réduire la BET de 22,3 à 14,6 m2/g ; les passages des catalyseurs à haute
conductivité thermique et la capacité thermique de l’ensemble ; un dessin mieux
approprié des veines gazeuses permet également un gain de température. La coupure du température (900 à 1 100 oC) contribuent à accélérer ce frittage.
pot catalytique en deux éléments successifs placés en série permet à la fois d’améliorer

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passage de la forme cubique à la forme octaédrique avec une réduc-


Tableau 2 – Mécanismes de désactivation tion de volume et un accroissement de densité qui relâche les points
des catalyseurs d’accrochage avec le support. Le cérium et les autres lanthanides
contribuent à inhiber cette transition ; ces oxydes intercalés entre
Empoisonnement : adsorption ou réaction les plans d’alumine γ ralentiraient la transition en forme α.
irréversible sur ou avec la surface.
Inhibition : adsorption compétitive et réversible Remarque : l’amplitude et la durée des excursions de part et d’autre de la stœchio-
métrie dans les domaines riche et pauvre est un facteur important de perte de
Mécanismes des précurseurs de poisons. performance ; par conséquent, la qualité du contrôle bouclé de richesse en matière de
chimiques Restructuration des surfaces catalytiques réduction de l’amplitude des écarts et de temps de réponse du système est primordiale,
induites par les poisons. surtout avec les systèmes Pd-Rh ; en particulier, un catalyseur usé monté sur un véhicule
Blocage physique ou chimique de la structure dont le contrôle de richesse est performant donnera de meilleurs résultats qu’un cataly-
poreuse du support. seur plus neuf couplé à un contrôle de richesse moins performant.
La mise en place de deux sondes lambda, respectivement en amont et en aval du pot
Oxydations (ségrégation des alliages). catalytique, combinée à un algorithme de traitement approprié, devrait permettre de
Frittage : redispersion. détecter la qualité de fonctionnement du catalyseur, en particulier en se basant sur les
Formation d’alliages. mesures en accélération et en régime de croisière.

Mécanismes Modifications du support. Le vieillissement des catalyseurs n’a pas un effet homogène sur les différentes
thermiques Interactions entre métaux de base familles d’hydrocarbures : il se révèle néfaste pour les aromatiques avec une accélération
et métaux précieux. fonction de l’importance de l’alkylation ; cet effet sur les paraffines et les oléfines est éga-
Interactions entre métaux ou oxydes et support. lement d’autant plus grand que leur masse moléculaire est plus élevée.
Orientation de surface des métaux nobles.
Volatilisation des métaux.
Pollution Dépôts de carbone (cokage, etc.).
Chocs thermiques.
7. Effet des catalyseurs
Phénomènes
mécaniques Attrition.
Destruction physique.
sur les polluants
non réglementés
Tableau 3 – Processus de désactivation ■ Polluants oxygénés
thermique Il s’agit d’abord des alcools (méthanol et éthanol), dans le cas
des moteurs alimentés avec une forte proportion de ces alcools.
Température (oC) Phénomène Les taux de conversion du méthanol sont plus élevés que ceux de
l’éthanol ; avec platine sur alumine, on atteint 95 % de conversion
1 300 – Cordiérite ⇒ Mullite dès 150 oC pour le méthanol, alors qu’il faut 240 oC pour l’éthanol.
Les polluants surtout concernés sont les aldéhydes, pour lesquels
1 200 – Perte du wash-coat on a mesuré des taux de réduction de 95 % sur des réacteurs
thermiques et de 50 à 80 % sur des pots catalytiques d’oxydation
1 100 – ou des systèmes oxydation + réduction, l’efficacité sur les aldéhydes
Oxydation alliage Pt-Rh aromatiques étant pratiquement totale. Dans le pire des cas, la
conversion en formaldéhyde ne dépasse pas 5 % du méthanol
1 000 –
imbrûlé. Par contre, les conceptions de moteur à mélange pauvre,
γ-Al2O3 ⇒ α-Al2O3 efficaces sans catalyseur sur les polluants classiques, se révèlent
900 – Oxydation alliage Pt-Pd néfastes en matière d’émissions d’aldéhydes, par suite de leur
Frittage de γ-Al2O3 comportement particulier en fonction de la richesse.
800 – ■ Polluants soufrés oxydés
Réduction alliages Pt-Pd, Pt-Rh
Il s’agit du SO2 et des sulfates. Les pots catalytiques d’oxydation
700 – Frittage du platine
oxydent au degré le plus élevé les composés soufrés initialement
Réaction Rh-Al2O3 présents dans le carburant ; le SO2 est, dans les conditions d’excès
600 – Réaction Ni-Al2O3 d’air, d’autant plus aisément transformé en SO3 et sulfates que le
catalyseur contient du platine.
Remarque : un viellissement du système catalytique dans des conditions de marche Par conséquent :
sévères (haute température, coupures d’allumage et de carburant, consommation d’huile) — les catalyseurs d’oxydation émettent des niveaux de sulfates
montre des réductions rapides de surface spécifique développée, un frittage accéléré des
métaux, la coalescence des particules d’oxyde de cérium, des transformations de phase
supérieurs à ceux trouvés en l’absence de catalyseur ;
de l’alumine (passage progressif des phases γ et δ en phase θ) ; ces évolutions entraînent — les pompes à air augmentent encore les niveaux émis ;
un accroissement exponentiel de la température d’amorçage et, après une courte période — par contre, les catalyseurs 3-voies n’émettent pas plus de
de stabilité, des réductions des taux de conversion des polluants. Les conditions de sulfates qu’en l’absence de catalyseur.
roulage en pays froids, nécessitant l’emploi prolongé du starter pour les parcours de
courte distance, entraînent une détérioration plus rapide des catalyseurs, qui ont de la ■ Composés réduits du soufre
peine à conserver leurs performances jusqu’à 80 000 km.
Les gaz d’échappement fortement réducteurs ou oxydants à Il s’agit maintenant de l’hydrogène sulfuré H2S et du sulfure de
haute température provoquent, à la surface des catalyseurs, la carbonyle COS, qui peut lui-même redonner H2S au contact de l’air
formation d’alliages entre métaux précieux actifs. humide. Les émissions correspondantes se produisent toujours en
présence de métaux précieux, plus fréquemment avec des cata-
Remarque : pour minimiser ces alliages, on a cherché au laboratoire à déposer Pt (et
surtout Pd) et Rh sur des supports différents, en déposant par exemple au préalable Rh lyseurs d’oxydation fonctionnant mal et plus facilement avec des
sur ZrO2 avant d’imprégner l’alumine γ. Une des techniques pour améliorer la tenue dans catalyseurs neufs qu’avec des catalyseurs usagés.
le temps des catalyseurs consiste à accroître (tripler) la teneur en CeO2 du wash-coat ; les Remarque : si, en présence de l’oxygène stocké sur le catalyseur dans les conditions
performances initiales moindres sont compensées en durée par le maintien dans le d’excès d’air, il y a formation, catalysée par le platine, de SO3 à partir du SO2 , lors du
temps de la dispersion des espèces métalliques grâce à la stabilisation par le cérium. Ces retour en conditions de défaut d’oxygène, la réduction du SO2 et du SO3 peut aller
catalyseurs améliorés permettent en particulier de conserver une grande activité dans jusqu’à donner H2S. Ce processus paraît favorisé par un faible débit de gaz (cas du
l’oxydation du CO et des HC, même en accélération à grande vitesse. Cependant, la plus ralenti) et par la présence du platine. Les émissions d’hydrogène sulfuré sont très fugaces
grande dispersion du platine le rend ainsi beaucoup plus sensible à l’empoisonnement et de très courtes durées avec des concentrations toujours très inférieures au seuil de
par le plomb résiduel. toxicité ; elles se produisent parfois au démarrage à froid, mais surtout au ralenti à chaud
Un autre mécanisme implique le décollement du wash-coat à à l’arrêt aux feux rouges après décélération, ou lors de mise en stationnement, toutefois
rarement en circulation. Les formulations de catalyseurs s’efforcent d’éviter en toutes
partir du support : ce décollement peut être provoqué par la transi- circonstances les bouffées de produits sulfurés.
tion entre la forme γ - Al2O3 et la forme α - Al2O3 qui entraîne un

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En dehors de l’alimentation en carburant sans soufre, les mesures prises pour limiter de CO émis par des engins Diesel travaillant en milieu confiné,
les bouffées d’hydrogène sulfuré consistent en une restriction des excursions en mélange
riche par une meilleure qualité du contrôle bouclé de la richesse : maintien du rapport
comme les engins travaillant dans les mines.
air/carburant à λ = 1 ± 0,05. On utilise également des formulations de catalyseur limitant Remarque : ils ont essentiellement pour effet d’oxyder la partie extractible SOF des par-
le niveau de soufre stocké ou contenant un getter ou balayeur comme le nickel, qui forme ticules sans affecter le carbone élémentaire ; en effet, même en ajoutant des catalyseurs
un sulfure stable en mélange réducteur, mais qui s’oxyde en SO2 en mélange pauvre d’oxydation (incorporés au carburant par exemple) les particules de carbone constituent
oxydant. à l’échappement un aérosol trop dilué pour pouvoir brûler, sans avoir besoin d’accumu-
lation sur un filtre. Mais comme la SOF peut constituer la phase la plus néfaste du point
■ Protoxyde d’azote de vue sanitaire et représenter une fraction très importante de la masse des particules
mesurée de façon réglementaire, ces dispositifs peuvent ainsi permettre, d’une manière
En sortie moteur, N2O ne représente, avec un mélange brûlant à positive, de satisfaire les valeurs légales actuelles. En outre, si au cours du temps la dété-
la stœchiométrie, que moins de 1 % de la totalité du NO, l’EGR ayant rioration des émissions de particules affecte plus la SOF que le carbone élémentaire, le
catalyseur d’oxydation permet d’assurer une bonne maintenance de la dépollution. Des
en outre tendance à réduire cette concentration. La majorité du pro- réductions de 40 à 90 % des émissions de SOF ont pu ainsi être mesurées.
toxyde d’azote émis (moins de 1 % du NO) l’est pendant la période
d’amorçage, par exemple par un véhicule roulant lentement après Comparés à l’échappement des moteurs à allumage commandé,
un départ à froid. les gaz d’échappement Diesel se caractérisent par un mélange
contenant une forte proportion d’oxygène résiduel, une plus faible
teneur en polluants CO, HC et, dans une moindre mesure, NOx . Ils
sont également plus froids en circulation urbaine (100-450 oC),
n’atteignant 750 oC que sur route ou autoroute ; ce niveau de tempé-
8. Catalyseurs d’oxydation rature limite donc l’oxydation possible aux substances organiques
adsorbées ou gazeuses à l’exclusion du carbone élémentaire.
■ Moteurs à allumage commandé L’échappement Diesel contient en outre, par rapport à l’échappement
Le développement des moteurs à allumage commandé fonc- des moteurs à essence, une plus forte teneur en soufre, sous forme
tionnant en mélange pauvre permettait de satisfaire les normes pré- SO2 , dont il faut minimiser la transformation en SO3 par les cata-
vues par la législation communautaire en matière d’oxydes d’azote ; lyseurs, car les sulfates et leur eau associée contribuent alors for-
pour éliminer par contre les hydrocarbures imbrûlés engendrés dans tement à la masse des particules recueillies selon les méthodes
ces conditions, l’adjonction d’un catalyseur d’oxydation est alors d’analyse normalisées.
nécessaire. Les exigences concernant ce type de catalyseur sont Les espèces organiques oxydables sont présentes dans l’échap-
moins draconiennes que pour la catalyse 3-voies ; les formulations pement sous trois formes différentes :
sans métaux précieux ne sont pas ici exclues ou tout au moins — à l’état gazeux, pouvant se condenser ultérieurement sur les
l’emploi de rhodium, constituant le plus rare (et le plus cher) des parois ou sur les particules de carbone ;
catalyseurs 3-voies, n’est plus indispensable. — sous forme de gouttelettes d’aérosol dans l’échappement ;
Remarque : les qualités requises pour les contrôles moteur et le fait que le mélange — déjà adsorbées sur les particules.
pauvre n’intéressait que la catégorie moyenne définie par la législation ont rendu peu
attractive, par rapport à la solution 3-voies déjà bien au point, la solution catalyseur En outre, au-delà de 300 oC, sur les métaux précieux l’oxydation
d’oxydation pour moteur à allumage commandé, car le faible avantage de coût ne paraît du SO2 en SO3 commence à devenir appréciable. Il existe donc une
pas mériter de développer cette alternative. fenêtre de température optimale pour le catalyseur d’oxydation.
■ Moteurs 2T Support de catalyseur : il y a intérêt à choisir un support de cata-
La composition des échappements des moteurs 2T est sensible- lyseur qui minimise le stockage et le relargage des sulfates ; en effet,
ment différente de celle des moteurs 4T : ils contiennent générale- lors des accélérations, des brouillards de H2SO4 peuvent être émis
ment de faibles concentrations de NO x , donc un catalyseur par suite de la décomposition thermique du sulfate d’aluminium créé
d’oxydation se révèle ici suffisant. Par contre, ils possèdent un excès à la surface du wash-coat déposé sur le support. De ce fait, des
variable dans le temps d’hydrocarbures imbrûlés par rapport à l’oxy- wash-coats à base de silice ou d’oxyde de titane qui stockent moins
gène présent et la perte de charge supplémentaire apportée par le de sulfates sont préférables.
pot d’oxydation peut accroître le recyclage interne et augmenter par Choix de l’espèce catalytique : le type de métal catalytique influe
là les émissions de HC et de CO. Sauf pour des moteurs particuliers aussi sur l’oxydation du SO2 en sulfates ; en effet, si à basse tem-
fonctionnant surtout en mélange pauvre (limitation de vitesse sévère pérature (200-300 oC), platine et palladium ont une efficacité mini-
en Suisse), une alimentation en air secondaire est donc essentielle male pour cette réaction, aux plus hautes températures de 400 oC
pour réaliser une combustion catalytique efficace de ces hydrocar- rencontrées lors des accélérations sur camions, le platine oxyde
bures. Par ailleurs, les gaz en sortie moteur sont généralement plus plus fortement le SO2 et le palladium est préférable ; le palladium
froids que sur les moteurs 4T mais la combustion, une fois amorcée, seul ou la combinaison Pd-Rh se révèlent préférables à la combi-
de la forte quantité d’hydrocarbures risque d’élever anormalement naison Pt-Rh.
la température du catalyseur ; l’injection d’air secondaire facilite le Traitement des NOx : l’excès d’oxygène toujours présent dans
contrôle de la température. l’échappement Diesel rend difficile jusqu’à maintenant la réduction
Remarque : d’un point de vue pratique, une solution consiste à séparer le pot cataly- des NOx par les composants réducteurs du gaz d’échappement
tique en deux éléments : le premier en sortie directe du collecteur d’échappement pour
faciliter l’amorçage de la combustion, le second plus loin après une injection d’air secon- comme dans le cas des catalyseurs 3-voies. On est donc amené,
daire pour parfaire l’oxydation des HC, avec des tubulures de liaison thermiquement lorsque c’est possible comme par exemple dans le cas des moteurs
isolées ; l’élément catalytique retenu est dans ce cas le platine ou même le palladium Diesel fixes ou de grandes puissances, à réduire les oxydes d’azote
déposés sur monolithe. Le palladium présente une assez bonne activité pour l’oxydation
des HC, combinée à une température d’amorçage assez basse. Pratiquement, on peut
par des réducteurs chimiques additionnels, qui peuvent présenter
adapter sur motocycle les pots catalytiques métalliques analogues aux pots primaires une alternative à l’EGR, sans avoir l’inconvénient d’accroître les
placés sur voiture pour accélérer l’amorçage, en en disposant deux en série si nécessaire, émissions de particules.
avec des taux de conversion sur CO de 88 à 99 % et sur HC de 88 à 96 %, les oxydes
Remarques :
d’azote restant inchangés.
• Une des techniques proposées consiste à ajouter de l’ammoniac qui passe, simulta-
■ Moteurs Diesel nément aux gaz d’échappement, sur des catalyseurs tels que les métaux de transition ou
des zéolithes échangées par des métaux et possédant une forte capacité d’absorption,
Les échappements Diesel peuvent être traités également par des donc de stockage, de l’ammoniac. Il faut, pour obtenir l’azote comme produit de réaction
catalyseurs d’oxydation, en particulier par des monolithes cataly- sans consommation excessive d’ammoniac ni formation excessive de N2O, respecter à la
fois une fourchette étroite de température (200-300 oC) et une fourchette étroite de
tiques analogues à ceux employés pour les catalyseurs des moteurs teneurs en oxygène.
à allumage commandé (flow through monoliths ). Ces systèmes, qui • Une autre technique utilise aussi la catalyse par les zéolithes mais en faisant réagir
ne collectent pas les particules, présentent sur les filtres NO avec l’urée, qui possède, par rapport à l’ammoniac, l’avantage de n’être ni toxique ni
régénérables (§ 9) l’avantage de ne pas poser de problèmes de régé- odorant.
nération et d’offrir de moindres pertes de charge à l’échappement.
Ils ont été mis au point et utilisés primitivement pour limiter les taux

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9. Filtres Diesel
Les limites imposées sur les émissions de particules devenant de
plus en plus sévères, les réglages moteur, malgré l’apport de l’élec-
tronique, ne suffisent plus pour atteindre les niveaux assignés. Par
conséquent, on est amené à mettre au point des dispositifs en sortie
moteur Diesel (essentiellement des filtres) pour collecter ces parti-
cules et éviter leur envoi dans l’atmosphère.
Étant donné la faible masse volumique globale des particules
émises par les moteurs Diesel (0,075 g/cm3), il n’est pas possible de
stocker à bord la suie piégée, pour s’en débarrasser (comment ?)
de temps à autre dans les stations service par exemple. En effet,
non seulement les particules piégées amènent à l’échappement des
contrepressions néfastes au bon fonctionnement du moteur pouvant
accroître les émissions des autres polluants, mais encore les quan-
tités recueillies sont rapidement énormes : sur une voiture, plus de
13 L au bout de 5 500 km * et, dans le cas d’un poids lourd, de l’ordre
de 62 L de suie aux 1 000 km **. Par ailleurs, un filtre monolithe type
d’un volume total de 2 L possède seulement 0,7 L de vide pour stoc-
ker environ 40 g de particules. Dans ces conditions, il est donc indis-
pensable de prévoir des systèmes de piégeage régénérables, en
particulier par élimination continue ou périodique de la suie retenue.
* (en admettant que la voiture respecte la réglementation antérieure obtenue sans
filtre de 0,37 g/km et doive respecter la nouvelle limite de 0,19 g/km, déjà au bout
de 1 000/ (0,37 – 0,19) ≈ 5 500 km, on récupère 1 kg de suie qui occupe un volume
de 1 000/0,075 ≈ 13 300 cm3).
** (un camion de 40 t consommant en moyenne 2 L/100 t × km de gazole de masse
volumique 0,85 à environ 35 MJ/L, émet en considérant un facteur d’émission de 6 g/kg de
gazole : 2 × 40 × 6/(0,85 × 0,075) ≈ 7,5 L de suie aux 100 km. Avec un rendement moteur
moyen de 25 %, sur 100 km on récupère sur le moteur 2 × 40 × 35 × 0,25/3,6 ≈ 194 kWh. Si
la réglementation n’autorise en sortie que 0,5 g/kWh soit 194 × 0,5/(0,075 × 1 000) ≈ 1,3 L
de suie aux 100 km, il faut piéger 7,5 – 1,3 = 6,2 L de suie aux 100 km).
La meilleure solution consiste à brûler la suie piégée grâce à
l’oxygène toujours en excès dans l’échappement Diesel.
Mais en l’absence de catalyseur, la suie Diesel ne subit un début
d’oxydation que vers 380 oC et la combustion ne procède avec une
vitesse appréciable que vers 550-600 oC, pour devenir totale vers Figure 10 – Isothermes d’échappement dans un diagramme
700 oC. Ces conditions de température sont exceptionnellement charge/régime
rencontrées à l’échappement d’un véhicule Diesel ; on voit sur la
figure 10 que, sans catalyseur, la température requise pour la
combustion n’est atteinte qu’en régime maximal et pleine charge.
En présence de catalyseur, on peut abaisser la température
d’inflammation d’une valeur allant jusqu’à 170 oC (début d’oxydation
vers 210-260 oC) et atteindre ainsi dès 360 oC un taux d’oxydation
que sans catalyseur on n’atteignait qu’à 600 oC (figure 11).

9.1 Pièges
■ Nature des filtres (pièges)
Même facilitée par l’adjonction de catalyseurs, la combustion de
la suie reste un phénomène lent et sa durée excède toujours le
temps de séjour des particules dans le système d’échappement ;
pour des raisons cinétiques, il est donc nécessaire de réaliser l’éli-
mination de cette suie en deux temps : filtration et rétention sur un
piège des particules dans une première phase, puis, une fois
atteinte une masse critique suffisante pour l’entretien de la combus-
tion, inflammation et combustion dans une seconde phase, en
veillant toutefois à ce que la masse à brûler ne soit pas alors trop
importante pour amener des températures incompatibles avec la
résistance thermique du piège. Ces pièges doivent démontrer une
bonne efficacité de piégeage, couplée avec des pertes de charge ∆p
minimales et une bonne résistance aux hautes températures. Le
tableau 4 résume les caractéristiques des différents pièges
disponibles, encore au stade des études prototypes. (0) Figure 11 – Oxydation de suies Diesel seules ou mélangées
à une phase active

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Tableau 4 – Types de filtres à particules Diesel


Efficacité
Filtres Avantages Inconvénients
(%)
– grande efficacité – ∆p modéré
Monolithe céramique 60-90 – coût modéré – fort gradient de ∆p
– peut être recouvert de catalyseur – fissurable aux chocs thermiques
– très grand ∆p
– résiste aux chocs thermiques – régénération difficile
Mousse céramique 30-75 – peut être recouvert de catalyseur
– faible efficacité
– grande efficacité
« Bougies » tissées > 75 – faible ∆p – grande exigence en volume
en fibre de silice
– résistance aux chocs thermiques
– délitage des fibres
– très grande efficacité – fort ∆p
Éponge de fibres céramiques > 75 – résiste aux chocs thermiques – fort gradient de ∆p
– volume et poids importants
– faible gradient de ∆p – ∆p modéré
Éponge métallique aluminée 50-80 – autorégénérable – faible efficacité, surtout à grande vitesse
(catalyseur métaux précieux)
– réduit HC, CO et odeur – produit des sulfates
∆p perte de charge

Remarque : ils peuvent être mis en place sous la forme de bougies filtrantes. La technique
de fabrication consiste en une imprégnation d’une matrice de mousse de polyuréthane
par une pâte de matière céramique (pâte de cordiérite) ; l’ensemble obtenu est ensuite cal-
ciné pour obtenir une mousse de cordiérite présentant entre 20 et 30 pores/cm. Les taux
de rétention de ce type de filtre sont d’autant meilleurs que les vitesses linéaires des gaz
sont plus faibles ; les volumes importants nécessaires les réservent plutôt aux poids lourds
et autobus, sur lesquels la place disponible est moins mesurée.
● Pièges en fibres non tissées
Ce sont des fibres céramiques calandrées par voie humide et liées
par une résine. Cette structure possède un très grand nombre de
pores fins (d’environ 10 µm), répartis sur une surface plutôt
rugueuse, avec un cheminement très tortueux en profondeur.
Figure 12 – Structure des filtres monolithes L’efficacité de filtration est d’autant plus grande que les fibres sont
plus fines, mais ceci est aux dépens de la résistance du filtre dans
● Pièges monolithiques les conditions de régénération.
Remarque : les fils céramiques subissent un traitement spécial destinés à les hérisser
C’est le système actuellement le plus étudié et le plus développé. d’une multitude de poils ultra fins qui améliorent la rétention des particules. Ce type de
Ils sont dérivés des supports utilisés dans les catalyseurs 3-voies filtre a en moyenne un taux de rétention des particules supérieur à 80 % sur cycle
(type flow through monolith ) en bouchant un canal sur deux et ce, transient [B 2 712]. Des filtres ont été également fabriqués à partir d’éponges métalliques
en acier recouvertes d’un revêtement d’alumine γ. Le métal choisi doit résister à
alternativement à chaque extrémité, de façon à forcer l’aérosol à l’oxydation en atmosphère oxydante à environ 1 000 oC. Ce type de filtre présente une
traverser les parois séparant les canaux (wall flow monolith ). On efficacité variant entre 68 et 80 %.
obtient ainsi des filtres cylindriques à filtration totale présentant
une excellente efficacité de filtration (figure 12).
Remarque : obtenues par extrusion, les parois poreuses présentent une surface lisse
avec une large distribution de pores fins et irréguliers ; ces pores, de diamètre moyen 9.2 Régénération des filtres
variant entre 10 et 35 µm, sont tortueux mais ne débouchent pas tous des deux côtés de
la paroi. Ce type de filtre est mieux approprié pour des valeurs de débit faibles mettant
à profit la capture par diffusion. Leur bonne efficacité de capture (supérieure à 60 % et le
Pour éliminer la suie accumulée sur les filtres et réduire en parti-
plus souvent 80 à 90 % de taux de rétention) est au détriment de pertes de charge assez culier la contrepression engendrée par les dépôts, il est nécessaire,
importantes, croissantes avec la charge du filtre. Toutefois, les structures à faible porosité de façon permanente ou intermittente (en fonction de la contre-
(13 µm) et grande efficacité de filtration (90 à 95 %) présentent une moindre résistance pression acceptable par le moteur : 10 à 15 kPa), de brûler les parti-
aux chocs thermiques en endurance que les structures plus ouvertes (33 et 21 µm) à plus
faible efficacité (60 à 85 %). cules en profitant de l’excès d’oxygène présent dans l’échappement.
On emploie en général un volume de filtre au minimum égal à la cylindrée du moteur La combustion de la suie piégée doit être conduite de façon à être
et dans le cas des poids lourds, où les problèmes d’encombrement sont moins critiques, la plus rapide et la plus complète possible, sans toutefois entraîner
parfois le double de la cylindrée du moteur, pour limiter les pertes de charge à une valeur de risques de rupture des filtres céramiques par surchauffe exces-
raisonnable (de l’ordre de 10 kPa) ; la longueur du filtre est en général voisine du diamètre.
Un filtre de grandes dimensions permet en particulier sur autobus de ligne de n’effectuer
sive. Cela exigera donc un compromis soigné entre la température
la régénération qu’une fois par jour, lors du retour au garage. d’amorçage, la concentration en oxygène, le débit de gaz et la masse
● Pièges en mousse céramique
de particules accumulées. Les régénérations réalisées au ralenti
(faible débit) et pour de faibles charges en suie sont rapides et donc
Il s’agit de mousses céramiques fabriquées à partir de carbure intéressantes.
de silicium SiC ou de cordiérite. Elles présentent une distribution
assez étroite de larges pores quasi circulaires, d’un diamètre de Deux possibilités se présentent pour cette régénération :
250 à 500 µm, tortueux en profondeur, avec peu de canaux qui ne — soit amener, par apport de chaleur, les dépôts à la tempéra-
débouchent pas. Ces filtres apparaissent mieux appropriés dans le ture d’ignition de la suie vers 550-600 oC ;
cas de débits importants ; ils offrent de faibles pertes de charge et — soit abaisser la température d’ignition de la suie vers 250 oC
mettent à profit la collecte par impaction. Leurs taux de rétention au moyen de catalyseurs.
sont inférieurs (60 à 70 %) à ceux des monolithes, mais ils sont Remarque : la combustion de la suie amène temporairement des émissions accrues
incolmatables. de CO (+ 70 % pour une régénération au cours du cycle FTP, [B 2 712], qui restent en
général inférieures aux limites réglementaires, et des émissions accrues de HC, dues à

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l’évaporation momentanée des hydrocarbures adsorbés, libérés par le chauffage de la ● Vannage à l’admission
suie avant combustion. La contribution des émissions dues à la régénération ne change
toutefois pas significativement les émissions globales. L’amorçage par brûleur apporte En étranglant l’admission du moteur, on augmente la richesse, ce
encore des polluants supplémentaires. qui permet d’atteindre des températures à l’échappement
La régénération des filtres par ces procédés permet ainsi d’assu- suffisantes dans un domaine de conditions opératoires du moteur
rer des durées de vie sur poids lourds ou autobus allant jusqu’à plus large que dans le cas du fonctionnement à pleine charge. En
100 000 ou 150 000 km ; cependant, au bout de ce laps de temps, effet, le vannage réduit la pression dans le collecteur d’admission,
il est indispensable de changer le filtre par suite d’augmentation introduisant ainsi un travail de pompage supplémentaire ; pour
irréversible de perte de charge due au bouchage par des produits compenser la perte de puissance, on a tendance à augmenter la
non combustibles (cendres minérales, etc.). Il apparaît également quantité de carburant injectée, provoquant ainsi un surcroît de tem-
qu’il n’y a pas toujours avantage à disposer d’un filtre à grande pérature à l’échappement. Il y a toutefois lieu de conserver dans
capacité de piégeage de particules avant qu’une perte de charge l’échappement une teneur en oxygène suffisante (de 2 à 5 %) pour
trop importante nécessite sa régénération ; en effet, dans ce cas, éviter une formation excessive de fumées et de particules.
l’importance de la masse de suie à brûler risque de demander des ● Vannage à l’échappement
temps de régénération trop longs et d’amener des températures Ce procédé augmente la quantité de gaz résiduels dans la
excessives nuisibles à la tenue mécanique du filtre. La grande capa-
chambre de combustion et y amène des températures supérieures
cité du filtre entraîne également une inertie trop forte du système, au début du temps de compression, avec une diminution du
nuisible à l’amorçage rapide de la combustion. rendement volumétrique et de la puissance sur l’arbre de sortie et
Sur les moteurs turbocomprimés, pour maintenir le filtre à la plus une augmentation du travail de pompage dans le cycle, dissipé sous
haute température possible et éviter le refroidissement par la détente forme de chaleur dans l’échappement ; cette chaleur s’ajoute à celle
dans le turbocompresseur, le filtre est généralement placé entre le due à la chute de rendement dans ces conditions. Ce phénomène
moteur et la turbine ; mais cela pose des problèmes de casse des apparaît naturellement par suite du bouchage progressif des pores
ailettes de la turbine en cas d’attrition du monolithe. du filtre qui, à la fois, augmente la contrepression et diminue le flux
de gaz refroidissant le filtre ; un filtre chargé diminue la puissance
■ Régénération thermique
disponible par suite de la contrepression, pour maintenir le régime,
La régénération thermique pose, plus particulièrement que les le moteur est soumis à une plus forte charge spécifique, ce qui
autres techniques de régénération, des problèmes de stabilité ther- entraîne une température d’échappement plus élevée et une
mique. Pour réduire leur importance, il est préférable de choisir des consommation plus importante (≈ 8 %) ; un filtre bien chargé peut
filtres ayant de faibles coefficients de dilatation thermique et de ainsi se régénérer autour de 30 km/h.
minimiser les gradients de température obtenus lors de la régéné- Remarque : monté sur camion, ce système combiné au by-pass peut être commandé
ration. Ces filtres sont soumis, au cours des combustions par une limite supérieure de contrepression qui ouvre le by-pass en attendant qu’une
successives, à des phénomènes de fatigue à haute température température suffisante d’échappement apparaisse (forte accélération, montée de côte,
etc.) ; la vanne se referme alors et envoie l’échappement chaud sur le filtre pour initier la
associés aux fatigues de vibrations. Le débit de gaz d’échappement combustion. Il peut être ici aussi nécessaire de supprimer l’effet de la vanne de
agit également sur le niveau thermique du support catalytique : un contrepression lors de conditions défavorables (ralentis prolongés en plein trafic, etc.) et
débit puissant refroidit le support au moment de la combustion une régulation électronique est alors nécessaire pour éviter les à-coups en conduite
réelle, dus à la fermeture de la vanne lorsque la température requise pour la régénération
mais peut empêcher l’allumage de la combustion ; le doublement est insuffisante. Il est nécessaire en même temps de régler la vanne d’EGR à mesure
du débit permet ainsi d’augmenter de 40 %, sans risque de rupture qu’augmente la contrepression et de modifier la richesse pour retrouver la concentration
thermique, la masse de suie accumulée. L’accroissement du dia- en oxygène suffisante pour brûler la suie. Il faut aussi éviter d’atteindre la limite de fumée
mètre de pores moyen augmente aussi la température maximale et de provoquer ainsi une surcharge du filtre qui peut alors se fissurer au moment de la
combustion. La vanne papillon sera de préférence installée en amont du filtre pour éviter
supportable et la quantité de suie accumulable. La régénération les sifflements à l’échappement lors de sa mise en service. Le vannage sera de préférence
thermique exige à la fois une température et une teneur en oxygène effectué à charge nulle pour ne pas entraîner de charges thermiques trop importantes sur
suffisantes pour assurer la combustion des particules de suie ; la les composants de la chambre de combustion.
température requise est d’autant plus grande que la teneur en O2
■ Régénération catalytique
est faible : 570 oC pour 6 % et 750 oC pour 2 % de O2 . Cette tem-
pérature minimale de 570 oC est due à l’énergie d’activation de la L’emploi de catalyseurs est destiné à réduire la température
réaction d’ignition de la suie. d’ignition de la suie. Comme il a été mentionné précédemment, les
● Amorçage par brûleur
additifs métalliques réduisent déjà en l’absence de filtre les émis-
sions de particules, mais cet effet est insuffisant pour satisfaire les
Des brûleurs alimentés en propane ou en gazole ont été mis au normes.
point et testés, avec allumage par étincelle ou par catalyse.
● Filtres catalytiques
Bien que compliqué et cher, le système de régénération par brûleur
Ces filtres catalytiques, faits à partir de fibres d’acier comprimées,
est généralement retenu pour les poids lourds routiers car la régé-
ont un taux de rétention moindre que celui des monolithes, surtout
nération peut, dans ce cas, être réalisée dans toutes les conditions
à haut régime ; les fibres sont recouvertes d’un wash-coat imprégné
et surtout, c’est le système qui pénalise le moins la consommation
de métaux précieux et se comportent comme les catalyseurs d’oxy-
de carburant, facteur très important pour les transports à longue
dation platinés. Ils permettent la régénération vers 350 oC pour les
distance.
moteurs à aspiration naturelle et vers 400 oC pour les moteurs turbo-
● Amorçage par chauffage électrique comprimés.
De façon à économiser l’énergie électrique prise sur la batterie, Remarque : dès 350 oC, température atteinte facilement en forte accélération ou en
les résistances nécessaires sont disposées au plus près (quelques côte, ils forment des sulfates qui accroissent la masse de particules mesurée. On peut
ainsi trouver en aval du filtre sur cycle transient [B 2 712] une masse de particules
mm) en amont du filtre ; leur efficacité est meilleure lorsqu’elles sont supérieure à celle obtenue sans filtre et constituée pour 60 % de sulfates. On peut
en contact direct avec le filtre, mais elles sont plus rapidement dété- constater avec ce type de filtre un triplement des émissions de sulfates. Ils présentent par
riorées par oxydation. Elles peuvent être divisées en éléments régu- contre l’avantage d’oxyder facilement avec un rendement de 50 à 80 % la fraction SOF
des particules y compris les HAP et, lorsque la température d’échappement est suffisante
lièrement répartis et activés successivement. (> 200 oC : vers 80-90 km/h), de s’autonettoyer sans augmentation de la perte de charge.
L’amorçage électrique de la régénération se révèle intéressant Des monolithes imprégnés de métaux de transition, purs ou mélangés à des métaux
précieux, permettent de diviser par 30 les émissions de particules, en ne convertissant en
pour les chariots de levage, car il peut être réalisé moteur au acide sulfurique respectivement que 2 et 10 % du soufre initial.
ralenti à la fin de leur service journalier dans un local spécialement
● Additifs catalytiques
affecté à la régénération.
Au cours du chargement progressif par la suie captée des filtres
imprégnés de catalyseur, le catalyseur est peu à peu recouvert de
suie et seule la première couche de suie déposée reste au contact

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du catalyseur ; le catalyseur est ainsi masqué et ne peut assurer à Remarque : avant régénération, ce catalyseur est activé par injection dans le boîtier du
filtre d’une faible quantité d’acétylacétone à partir d’un réservoir auxiliaire ; cette
sa surface le contact entre l’oxygène et la suie pour démarrer la injection, pilotée par l’accroissement de perte de charge à l’échappement, est différée
combustion. Pour pallier cet incovénient, une solution consiste donc jusqu’au prochain ralenti du moteur et quand la température du filtre atteint 160 oC. Le
à apporter le catalyseur au moment propice, en le plaçant dans le volume d’acétylacétone injecté (≈ 10 mL) transforme le CuO en acétylacétonate et eau.
carburant, de façon à ce qu’il se dépose simultanément à la suie Lorsque, le moteur à nouveau en service, la température du filtre atteint 250 oC, la
dont il doit faciliter l’inflammation. On observe d’ailleurs dans ce cas combustion de la suie s’amorce ainsi que celle des hydrocarbures adsorbés et de
l’acétylacétonate de cuivre qui retourne à l’état CuO. Pour rénover et nettoyer la surface
des vitesses de régénération supérieures à celles correspondant au du CuO qui peut être encrassée par des dépôts, on ajoute à l’acétylacétone 1 % d’oxalate
catalyseur déposé. de cuivre (CuC2O4) et un émulsifiant.
Les additifs catalytiques peuvent être soit dissous dans le car-
burant, soit ajoutés immédiatement en amont du filtre à régénérer.
Dans le premier cas, il faut veiller à ce que la combustion dans la
chambre conserve les propriétés catalytiques dont on veut disposer.
9.3 Filtres Diesel : les problèmes en suspens
En outre, les additifs utilisés ne doivent pas entraîner d’usure du
moteur ou l’émission de polluants non réglementés nuisibles Si les filtres Diesel ne s’imposent pas en priorité aux voitures
comme des métaux lourds, des acides halogénés, etc. particulières, ils vont de toutes façons devoir équiper les camions et
Remarque : parmi les composés testés, on trouve les oxydes des métaux de transition.
Le tableau 5 donne une liste de composés ajoutés à la suie avec leur pouvoir de réduc-
les autobus urbains. Dans ce cas, les problèmes de longévité et de
tion de la température d’ignition de la suie. Si certains composés réduisent la fiabilité vont prédominer : un véhicule poids lourd réalisant
température d’amorçage, ils n’entraînent pas forcément une accélération de la réaction couramment 250 000 km sans intervention peut voir passer sur cette
de combustion de la suie. (0) période 2 800 t de gaz d’échappement déposant dans le filtre 250 kg
de suie nécessitant 2 000 cycles de régénération. Simultanément,
hormis les additifs métalliques ajoutés éventuellement pour la
régénération (et dont on souhaite conserver les cendres à bord pour
Tableau 5 – Activité relative de différents composés des questions de pollution), d’autres cendres métalliques provenant
minéraux ajoutés au carbone des lubrifiants et, dans une moindre mesure, du gazole et de l’usure
du moteur vont venir s’accumuler sur le filtre, associées aux sulfates
Abaissement amenés par la teneur en soufre du gazole. Ces cendres, dont on a pu
Vitesse relative
de température estimer sur poids lourds les émissions à 17 g/1 000 km, peuvent venir
Additif d’oxydation
d’ignition recouvrir de façon irréversible les catalyseurs déposés sur les filtres
(oC) (1) catalytiques et, sur voiture, multiplier par 1,4 la perte de charge au
bout de 16 000 km. Ce problème ne pourra être résolu que par le
Na 92 230 développement de lubrifiants à faible taux de cendres ou sans
Ca 124 4 cendres avec additifs organiques et par le remplacement systé-
Zn 130 – matique des filtres à une périodicité déterminée.
Mn 130 86 000 Sur ces problèmes de colmatage progressif, se greffent les
Fe 131 – problèmes de résistance mécanique, liés à la fois aux nombreux
K 137 – cycles de régénération, aux fluctuations rapides de température
NH4 137 – d’échappement (100 à 700 oC) et aux vibrations auxquelles seront
Sn2 + 153 – soumis les filtres. Pour réduire ces risques de choc thermique, on
Ni 162 – a proposé de scinder le filtre en deux parties, amont et aval : le gaz
Pb 180 470 000 filtré par la partie amont crée autour de l’ensemble une enveloppe
Cu 284 500 de gaz chauds limitant les contraintes thermiques.
Ba – 100 En ce qui concerne la régénération, les systèmes d’initiation
Au – 240 électrique apparaissent moins compliqués donc plus fiables, mais
V – 340 leur exigence énergétique peut être prohibitive. Les brûleurs
Ag – 1 340 emploient une technologie bien connue, ce sont les systèmes dont
Cs – 64 000 le développement est le plus avancé, mais ils mettent en œuvre un
(1) par comparaison à celle du graphite pur. système compliqué et cher ; ils sont susceptibles de s’encrasser et
vont demander un entretien périodique. Il faut en outre disposer de
vannes, de capteurs, d’actuateurs, d’algorithmes et de moyens de
contrôle assurant toute sécurité, pour éviter, en cas de défaut
L’addition permanente d’adjuvants dans le carburant est une solu- d’allumage du brûleur, d’envoyer du gazole dans le piège, ce qui
tion simple mais qui présente l’inconvénient d’envoyer inutilement, risque d’enflammer l’ensemble du système.
hors des périodes de régénération, le produit dont on veut minimi- La régénération catalytique à l’aide de gazole additivé, outre les
ser la consommation et les émissions correspondantes. Pour des problèmes déjà évoqués de bouchage des filtres ou de stabilité au
questions de stabilité dans le temps, il peut être nécessaire d’injec- stockage des carburants, risque d’entraîner des émissions de métaux
ter l’additif dans le carburant juste avant son entrée dans le moteur ; lourds, si le carburant concerné alimente également des véhicules
cela est alors effectué par une pompe alimentée par un réservoir non équipés de filtres. L’injection de l’additif à bord du véhicule pose
auxiliaire ; il faut alors veiller à ne pas retourner dans le réservoir par ailleurs le problème de la manipulation de solutions métalliques
principal le carburant non injecté, sous peine de voir la concen- concentrées, généralement toxiques.
tration en additif augmenter progressivement.
En ce qui concerne les véhicules particuliers, la complexité des
Un dépôt préalable, sur les fils céramiques constituant le filtre, dispositifs (amorçage de la combustion, régulation nécessaire, etc.)
d’une pellicule d’oxyde de cuivre abaisse la température d’auto- et leur coût ont contribué aux États-Unis à la défection des usagers
inflammation de la suie. pour les voitures Diesel.

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P
O
U
Pollution atmosphérique R

E
par Paul DEGOBERT N
Ingénieur de l’École Nationale Supérieure du Pétrole et des Moteurs et de l’École Nationale
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Ancien Ingénieur à l’Institut Français du Pétrole
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S
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Associations, revues, publications, actes de congrès


Fédération Internationale des Sociétés d’Ingénieurs et Techniciens de Automobile Emissions Control by Catalyst (AECC). Newsletter
l’Automobile (FISITA). (mensuel) – CEFIC, Belgique.
Conseil International des Machines à Combustion (CIMAC). France
CONCAWE (Oil companies group for CONservation of Clean Air and Water Société des Ingénieurs de l’Automobile (SIA).
in Europe) : Trends in motor vehicle emission and fuel consumption regula-
Revue Ingénieurs de l’Automobile.
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Agence pour la Qualité de l’Air (AQA). Secrétariat d’État à l’Environnement
Publications Automobile Division.
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Association Française des Ingénieurs et Techniciens de l’Environnement
(AFITE). Société des Ingénieurs et Scientifiques de France (ISF).
International Conference Combustion in engines – Technology and applica-
tions, 10-12 mai 1988 Londres.

S
A
V
O
I
R

P
L
U
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