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Méthodes Nucléaires D'analyse - Notions de Radioprotection
Méthodes Nucléaires D'analyse - Notions de Radioprotection
Notions de radioprotection
par Étienne ROTH
Professeur Honoraire au Conservatoire National des Arts et Métiers
Ancien Directeur de Recherches au Centre d’Études Nucléaires de Saclay
Domaine d’utilisation des Les méthodes décrites dans cet article du traité utilisent d’abord les rayonne-
méthodes nucléaires ments nucléaires pour des analyses élémentaires, et principalement pour des
analyses de traces et pour leur localisation. La radioactivité utilisée peut être
naturelle ou artificielle, c’est-à-dire induite par activation. Les propriétés nucléai-
res des noyaux non radioactifs sont aussi utilisées, ce sont en particulier les ana-
lyses d’isotopes stables. Les méthodes nucléaires, notamment quand elles
utilisent les techniques de dilution isotopique ou la résonance γ nucléaire, peu-
vent aussi servir à étudier l’état chimique (liaisons, états de valence), des élé-
ments étudiés, autrement dit les spéciations. Les applications de ces méthodes
sont multiples en énergie nucléaire, dans les études d’environnement, en
recherche en chimie, biologie, climatologie, archéologie. Les mesures d’abon-
dance d’isotopes stables utilisées pour les mesures par dilution isotopique, sont
dites méthodes primaires d’analyse, c’est-à-dire méthodes permettant de relier
le résultat des mesures aux grandeurs fondamentales, masse ou mole.
Plusieurs articles décrivent l’ensemble des méthodes nucléaires d’analyse chi-
mique [1]. Il faut aussi se reporter à ceux cités dans le paragraphe 2 du présent
article.
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rium de façon suffisamment précise pour pouvoir l’utiliser comme traceur. Avec
les spectromètres de masse, quelques années plus tard, cette possibilité fut
étendue à tous les autres isotopes stables, ainsi que leur emploi en dilution iso-
topique. Pour les abondances isotopiques, jusqu’en 1935 on ne connaissait,
comme le dit Frédéric Joliot dans son discours de réception du prix Nobel, que
les variations de celles des isotopes du plomb. Elles sont de grande amplitude,
car elles tirent leur origine de la filiation du plomb à partir du thorium et des iso-
topes de l’uranium. Depuis les années 50 les plus petites variations sont deve-
nues accessibles et, par là, l’étude des phénomènes physico-chimiques qui les
produisent en laboratoire ou dans la nature.
Le développement des méthodes nucléaires de dosage, et spécialement de
l’analyse par activation neutronique, est né du besoin de doser les faibles traces
d’éléments absorbeurs de neutrons, dits poisons neutroniques, dans les maté-
riaux des réacteurs nucléaires. Ces méthodes permettaient de doser des traces
avec des limites de détection et une justesse inaccessibles auparavant. Ces
méthodes furent pendant plusieurs décades les plus performantes pour les
mesures de traces élémentaires.
Contexte actuel Pour les analyses, il faut disposer d’un rayonnement primaire qui induise une
des mesures nucléaires activité, ou provoque une réaction nucléaire, dans l’échantillon étudié. Le rayon-
nement primaire, dans la méthode la plus répandue, est constitué de neutrons
de réacteurs nucléaires. Moins fréquemment, à cause du plus petit nombre
d’installations disponibles, et de la plus grande variété de techniques à mettre
en œuvre qui nécessite des mises au point d’analyses cas par cas, on utilise les
faisceaux de protons ou d’autres particules chargées produits par des accéléra-
teurs.
Les progrès des détecteurs de rayonnements [30] et ceux des mesures de
composition isotopique [31] modifient les procédures et les perspectives
d’emploi. Pour l’identification des rayonnements, donc des noyaux émetteurs,
on peut dans la majorité des cas se baser sur l’énergie de radiations γ.
Cette identification du rayonnement des échantillons épargne la plupart du
temps des séparations difficiles et de longues mesures de décroissance pour
détecter les éléments présents, et, pour les doser, moyennant l’observation des
protocoles nécessaires. Dans le cas des analyses de produits d’activation ou de
réactions nucléaires la nature des activités à mesurer est le plus souvent prévue
d’avance.
Les limites de détection de plus en plus faibles des dispositifs de comptage
sont sans cesse reculées pour les besoins de la recherche. Ce sont parfois des
taux de désintégration de l’ordre de l’unité par jour que l’on désire mettre en évi-
dence. La mesure de l’intensité du rayonnement naturel de neutrinos en est un
exemple.
Mais en analyse on est aussi amené à manipuler des activités non négligea-
bles. Des dispositions sont donc prises pour que les opérateurs ne soient pas
exposés à des irradiations supérieures aux valeurs considérées comme accepta-
bles d’après les instances internationales.
Les exigences de pureté de l’industrie des composants électroniques ont con-
tribué au développement de nouvelles méthodes d’analyse ayant des limites de
détection plus faibles que celles des techniques nucléaires [32], et en biochimie
les méthodes enzymatiques conduisent à des résultats spectaculaires. Mais les
avantages de précision, de sûreté de l’étalonnage, et de moindre risque de
contamination laissent aux méthodes d’analyse élémentaire par activation un
domaine spécifique, en particulier parce que l’utilisation de réactifs non irradiés
n’introduit pas de bruit de fond et que l’étalonnage peut être fait à partir d’échan-
tillons de composition bien connue.
Enfin, maintenant, tous les éléments polyisotopiques sont dosables par la
méthode dite IDMS (Isotope Dilution Mass Spectrometry). Elle est la méthode
de référence actuelle pour l’analyse précise et exacte de traces.
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Dans cette rubrique l’analyse par activation est traitée dans l’article [P 2 565], Contenu de la rubrique
l’analyse par rétrodiffusion des particules chargées, le Rutherford Back Scatte-
ring, l’ERDA (Elastic Recoil Detection Analysis) en [P 2 561], l’analyse par réac-
tions nucléaires et noyaux de recul en [P 2 562]. Deux articles traitent de
méthodes particulières puissantes : l’analyse par rayons X induits par bombar-
dement de particules, dite PIXE (particule induced X ray emission, [P 2 558]) et
l’utilisation de la microsonde nucléaire [P 2 563] qui, produisant par des fais-
ceaux très fins de particules légères les mêmes interactions que les méthodes
précédentes, permettent des analyses de traces très localisées.
Une interaction particulière du rayonnement et de la matière consiste en
l’absorption résonnante du rayonnement γ, dite effet Mössbauer. L’article
[P 2 600] développe ses applications qui sont particulièrement l’étude de la
nature chimique des éléments dans les solides.
Les méthodes de traceur, ou celles utilisant les éléments radioactifs comme
réactifs sont décrites en [P 2 595].
Les mesures d’abondances isotopiques sont étudiées dans la monographie
[P 3 740] [31]. Les progrès constants de la sensibilité de la précision des mesures
d’abondance des isotopes stables conduisent à un certain accroissement de leur
utilisation en analyse, mais cette progression est ralentie par le coût et la relative
complexité d’emploi des appareillages, sauf lorsqu’ils sont spécifiques d’une
application donnée [7]. Les performances permettent, dans certains cas, d’utili-
ser les petites différences de teneur isotopique qui se produisent dans la nature
pour employer certaines sources d’éléments comme marqueurs isotopiques. Le
carbone de la canne à sucre, plus riche en carbone 13 de quelques pour mille,
que celui de la betterave et des aliments usuels de nos régions, peut ainsi servir
de marqueur de cet élément pour les études de métabolismes.
Nomenclature : on ne trouvera pas une nomenclature détaillée des techniques
nucléaires dans cette rubrique, on pourra se reporter à la publication de
l’IUPAC [8].
La résonance magnétique nucléaire (RMN) est traitée en ce qui concerne l’ana- Méthodes nucléaires
lyse, dans la rubrique spectrométrie des rayonnements électromagnétiques, étudiées dans d’autres
article [P 2 880], et pour l’imagerie non médicale en [P 1 000]. Ces emplacements
se justifient par le fait que cette méthode utilise l’interaction d’un champ magné- rubriques du traité
tique extérieur avec le moment magnétique des noyaux et fournit des informa-
tions complémentaires de celles des autres spectroscopies. C’est du reste
devenu la méthode de choix pour nombre d’études biochimiques, y compris cer-
taines basées sur l’utilisation des isotopes stables.
La diffraction [P 1 095] et la diffusion [P 3 772] des neutrons font l’objet d’arti-
cles séparés. En effet la première technique analogue et en quelque sorte
complémentaire de celle des rayons X, puisqu’elle permet de situer dans
l’espace et le temps les noyaux d’hydrogène, est donc logiquement traitée à son
voisinage. La diffusion des neutrons, semblable par certains côtés à la diffusion
de la lumière, permet, associée souvent à la substitution isotopique de détermi-
ner la conformation de molécules. Son intérêt dans le cas des polymères a con-
duit à ne pas séparer l’étude de cette méthode de celles des autres techniques
d’étude des polymères. Enfin les méthodes radioimmunologiques, très utilisées
en biologie, et qui fondamentalement sont dérivées des méthodes de dilution
isotopique font l’objet de l’article [P 3 335].
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∫
Intégrale, dans le temps en années, t0 + τ d HT
Dose équivalente engagée HT(τ) du débit de dose équivalente Sievert (Sv) H T (τ ) = ----------- dt
à l’organe t0 dt
Dose efficace engagée E(τ) Somme pondérée des doses Sievert (Sv) E(τ) = ΣW T · H T(τ)
équivalentes engagées
Limite annuelle d’incorporation LAI Activité incorporée conduisant Becquerel
pour un radionucléide à une dose E(τ) de 20 mSv (Bq)
À cette concentration,
Limite dérivée de concentration
d’un radionucléide dans l’air LDCA pour 2 400 m3 d’air inhalé par an, Bq/m3 LDCA × 2 400 m3 = LAI
on incorpore une LAI
Protons > 2 MeV 5 Population 5 · 10–2 1 · 10–2 1,3 · 10–2 7,3 · 10–2
entière
Alphas, noyaux lourds toutes 20
Neutrons < 10 keV 5
Neutrons 10 à 100 keV 10 Ces détriments sont calculés en adoptant trois hypothèses de
précaution. Premièrement l’extrapolation des risques aux faibles
Neutrons 100 keV à 2 MeV 20 doses est faite suivant la loi linéaire. Deuxièmement le modèle pro-
Neutrons 2 à 20 MeV 10 portionnel est adopté, suivant lequel le risque de cancer produit par
une irradiation est proportionnel au risque encouru par une popula-
Neutrons > 20 MeV 5 tion non irradiée. Le modèle additif, selon lequel ce risque ajoute
seulement une valeur constante tout au long de la vie, donne des
valeurs beaucoup plus faibles, à cause de l’augmentation rapide du
Le tableau 4 donne les valeurs retenues pour les doses équivalen- nombre de cancers indépendants des irradiations avec l’âge. Il n’y a
tes conduisant statistiquement, dans une population à l’apparition pas unanimité sur la préférence à accorder, scientifiquement, à l’un
d’un cancer. Ces valeurs, appelées détriment D, sont telles que pour ou l’autre modèle. Enfin, des valeurs sont fixées pour les effets héré-
une population P ayant subi une irradiation uniforme I, exprimée en ditaires. Avant d’en exclure tout à fait la possibilité les commissions
Sieverts (Sv), le nombre d’effets N est donné par : internationales attendent en effet d’avoir des données sur les
deuxièmes générations de descendants des personnes irradiées à
N=D·P·I Hiroshima et Nagasaki.
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dié pour maintenir des pressions inférieures à la pression atmos- [B 3 910], Principes et normes de radioprotection [B 3 904], Techni-
phérique, et éviter les rejets de radioactivité vers les zones froides. ques de radioprotection [B 3 906], Sûreté des laboratoires et usines
Certaines opérations peuvent être effectuées dans des boîtes à nucléaires [B 3 840], Instrumentation de radioprotection pour les
gants. Celles-ci offrent toujours une protection complète contre les installations expérimentales et les usines [B 3 455].
rayonnements alpha, et, suivant la nature des matériaux, une atté- Parmi les livres ou articles qui décrivent les précautions d’emploi
nuation plus ou moins complète des autres radiations. des éléments radioactifs, citons deux livres parus en 1997, aux édi-
tions Lavoisier [17] dont le remarquable Manuel pratique de radio-
■ Utilisation des radioéléments et exploitation des installations protection. Il contient toutes les informations nécessaires, est doté
Les radioéléments artificiels, sources de rayonnement scellées ou d’un index, et, innovation, d’un résumé en fin de chaque chapitre. Et
non, ne peuvent être préparés ou importés, sous quelque forme que renvoyons aussi à un numéro spécial de la revue RGN [18].
ce soit que sous la responsabilité d’une personne physique ou En ce qui concerne l’utilisation des mesures de radioactivité ou
morale autorisée. Ils ne peuvent être utilisés que dans les conditions d’isotopes dans des domaines spécialisés :
de l’autorisation. Celles-ci sont données par la CIREA ou, dans le
domaine médical, par le ministère de la Santé, sur avis de la CIREA. — Pour l’analyse élémentaire on peut consulter un rapport de
Les personnes physiques autorisées, dites compétentes, doivent l’IUPAC sur l’analyse par dilution isotopique [19].
avoir suivi avec succès des enseignements spécialisés dont le pro- — Les méthodes nucléaires étant particulièrement performantes
gramme est publié au Journal officiel, et avoir une expérience pour l’analyse des traces, on trouve décrites leurs applications dans
reconnue par la CIREA. Dans les installations surveillées ou clas- ce domaine dans la référence [1] et aussi, ainsi que la spéciation des
sées, les personnes doivent, au moins, revêtir des blouses et mettre traces, dans un ouvrage spécialisé [20].
des chaussons. En sortant elles doivent contrôler l’activité de leurs — Étroitement liées aux analyses de traces les études d’environ-
mains et de leurs pieds. nement qu’elles permettent sont passées en revue par Tölgyessy et
Klehr [21].
■ Contrôle des doses reçues — L’étude des systèmes biologiques [22] est un autre domaine
Les doses à l’ensemble du corps reçues par les personnels sont où les méthodes nucléaires soit de traceurs soit d’imagerie jouent
évaluées à partir des indications des films dosimètres dont le port un rôle de premier plan. Il suffit de rappeler que le cycle de Krebs qui
est obligatoire. Leur développement et l’interprétation des résultats décrit une étape fondamentale du métabolisme des glucides a été
sont assurés par l’OPRI qui les conserve dans des dossiers indivi- établi au moyen du carbone 14 utilisé comme traceur, et que l’ima-
duels. En plus de ces mesures, qui intègrent les flux reçus entre gerie d’un organe aussi délicat que le cerveau est obtenue par tomo-
deux relevés, des indications qualitatives instantanées peuvent être graphie par émission de positrons.
obtenues au moyen d’électromètres portatifs dits stylos dosimètres. — Un journal se consacre à la publication d’articles sur l’utilisa-
tion des isotopes pour les études de l’environnement et des problè-
Lorsque les conditions du travail l’exigent des dosimètres relèvent mes de santé [23], on y trouve décrites, par exemple, les techniques
les doses reçues par les parties du corps spécialement exposées, par de mesure employées pour évaluer l’impact de différents facteurs
exemple les doigts pour ceux qui manipulent des burettes contenant de l’environnement, notamment des polluants, sur la santé des
des liquides radioactifs. Ces dosimètres spéciaux ne doivent pas être enfants [24]. L’article référencé [7] analyse les applications des iso-
gênants pour l’opérateur pour que leur port soit effectif. topes stables.
■ Les déchets radioactifs — Les mesures en dosimétrie font également l’objet de publica-
tions dans une revue spécialisée [25], mais on y trouve aussi des
Ce sont les déchets contenant des substances artificiellement articles décrivant les analyses en milieu industriel pour des mesures
radioactives d’activité supérieure à 100 Bq par gramme, des subs- de débit, des analyses de remplissages de containers, des détermi-
tances naturellement radioactives d’activité supérieure à 500 Bq par nations de conformation de polymères, etc. [26].
gramme. Ces déchets doivent être collectés séparément des déchets
normaux, et les conditions de leur conditionnement et de leur traite- On trouvera les méthodes qui servent de base à de nombreux pro-
ment sont fixées par l’Agence Nationale pour la gestion des Déchets cédés de datation dans les ouvrages cités dans la référence [13].
Radioactifs (ANDRA) qui publie annuellement un intéressant Inven- Pour la géochimie isotopique en général, on peut consulter les
taire national des déchets radioactifs disponible sur demande. publications citées dans ces livres, en particulier le Faure [27].
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traitement préalable des échantillons, ce qui élimine les risques de ● La dilution isotopique utilisant des marqueurs, (spikes),
contamination par les réactifs ; ceux qui sont utilisés après irradia- radioactifs ou stables est une méthode qui présente l’avantage par-
tion ne peuvent perturber les comptages. ticulier de ne pas exiger de séparation quantitative des éléments à
analyser. Et, employée avec des isotopes stables, elle donne à l’ana-
■ L’activation par bombardement de particules chargées peut faire lyse de traces une précision supérieure à celle des autres méthodes.
appel à des particules dont on peut varier la nature et choisir l’éner-
gie dans de certaines limites. On peut produire ainsi pour un même ● Les analyses d’isotopes stables se développent en suivant les
élément des isotopes radioactifs différents. Des possibilités sont progrès des appareils de spectrométrie de masse et la disponibilité
offertes, par ces moyens, d’analyses localisées en surface et en pro- des isotopes stables séparés. Mais pour les applications biologiques
fondeur avec de fortes résolutions et de faibles limites de détection, le suivi de certains isotopes par RMN, à des concentrations naturel-
et même d’analyses isotopiques. Mais chaque analyse demande les, ou peu différentes de celles-ci, a déjà conduit à une énorme lit-
une mise au point particulière. térature.
● L’analyse utilisant les sources scellées est moins répandue. On ● Enfin la manipulation d’éléments radioactifs, les utilisations
peut signaler celle de sources d’américium 241 qui produit des γ ser- des traceurs radioactifs, des sources de rayonnement, sont régle-
vant à l’analyse par fluorescence X. mentées. Elles ne peuvent être faites que sous la responsabilité
d’une personne compétente, dont la qualification a été décrite pré-
Sauf dans le cas de l’irradiation par les γ, les échantillons étudiés cédemment. Mais dans de nombreux cas il est possible de travailler
deviennent radioactifs ce qui est une limitation à l’emploi de ces avec des traceurs radioactifs d’activité très faible donc avec des
techniques pour certaines applications. contraintes très réduites. Par précaution toutefois, tant vis-à-vis des
Les méthodes d’activation sont utilisées pour la détection de tra- patients que du personnel soignant, pour les diagnostics médicaux,
ceurs stables, comme le chrome 50 qui sert à mesurer des volumes on limite au maximum l’emploi d’isotopes tels que le carbone 14 ou
de sang par dilution isotopique [29]. Cela autorise l’emploi de tra- le tritium.
ceurs en diagnostic sans imposer d’irradiation au patient, et permet, ● L’utilisation d’isotopes stables peut remplacer celle des isoto-
dans ce cas, une détection d’isotope plus facile que les autres pes radioactifs dans des cas où il faut éviter toute exposition à la
méthodes. radioactivité. Ce sont par exemple ceux des tests respiratoires, ou
En général on peut dire que les méthodes nucléaires par activa- des mesures de certains « espaces » biologiques, pour lesquels le
tion sont bien adaptées à l’analyse de nombreux échantillons de carbone 13 et le deutérium, respectivement, sont d’un emploi
même nature. commode parce que leur analyse est facile.
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